近日，beat365官方网站量子材料科學中心彭瑩瑩課題組與合作者通過先進的共振彈性X射線散射譜學與第一性原理計算，在範德瓦爾斯材料1T-TiSe₂單晶中首次發現了源于軌道序的本征電子手性。這項研究不僅為1T-TiSe₂材料中電子手性的存在提供了直接的實驗證據，還證明了共振彈性X射線散射技術在探測電子手性方面的可行性。該研究成果以“由電子手性誘導出的圓二色性的觀察發現”（Observation of Circular Dichroism Induced by Electronic Chirality）為題于2024年9月19日在線發表在《物理評論快報》（Physical Review Letters）上，并被選為編輯推薦文章（Editors’ Suggestion）。

手性是自然界的一種基本屬性，廣泛存在于例如硒單晶、磷酸鋁和α-石英等晶體中，這些材料的獨特物理性質和應用價值正是源于它們的手性。然而，由于這些手性來自晶格結構，本質上難以進行操控和調控。此外，某些磁性材料中的自旋排列也會形成手性或螺旋結構，打破了鏡面和空間反演對稱性，使材料呈現出手性，但調控這些材料的手性通常需要極強的磁場或自旋電流。在此背景下，通過弱耦合的電荷序和軌道序引發的新奇手性相逐漸成為研究焦點。這種手性不依賴于時間反演對稱性或晶格對稱性的破壞，且可以通過溫度、應變或摻雜等手段靈活調控。這一發現為在更寬泛的條件下實現對手性的控制提供了新的途徑。在過去的40年裡，1T-TiSe₂作為一種準二維的範德瓦爾斯材料，一直是凝聚态物理研究的重要課題。它不僅被認為是首個激子絕緣體，還首次提出可能存在電子手性。然而，盡管理論支持了早期實驗的結果，相關的實驗數據卻始終難以直接捕捉到手性的特征，導緻該現象一直備受争議。

常規X射線衍射技術對晶體中的螺旋軸并不敏感，因此無法直接探測材料的手性。而共振X射線散射技術則突破了這一限制。此前，彭瑩瑩與合作者利用該技術揭示了TiSe₂中的軌道序（Physical Review Research 4, 033053 (2022)），但其與電子手性之間的關聯仍不清晰。在最新研究中，彭瑩瑩課題組通過钛K邊的共振彈性X射線散射實驗，首次觀測到TiSe₂軌道序的衍射峰展現出顯著的圓二色性（高達40%）。在傳統的電荷密度波相中，這些衍射峰由于中心反演對稱性被禁止，而在破缺這一對稱性的軌道序相中，這些峰表現出強烈的散射強度，并且随着入射能量變化呈現出明顯的雙峰特征（圖1），表明這些信号主要由钛3d軌道的t_2g和e_g電子貢獻。更值得關注的是，衍射峰的圓二色性強度随方位角發生顯著變化。通過将實驗數據與理論計算對比，研究發現圓二色性的角度依賴性與電子手性相中原子位移模型的計算結果高度吻合（圖2）。這一發現首次提供了1T-TiSe₂體相中電子手性的明确證據，揭示了其與軌道序之間的内在聯系。該研究為深入理解電荷密度調制、軌道占據、對稱性自發破缺與手性之間的相互作用機制提供了全新視角。此外，這一研究結果還證明，共振彈性X射線散射是探測材料電子手性的靈敏工具，具有廣泛的應用潛力，可用于探索更多材料體系的電子手性。

圖1：利用共振彈性X射線散射探測TiSe₂單晶中來自軌道序的衍射峰，其強度在钛 K前吸收邊具有共振行為，且對不同偏振的入射X射線的響應不同。

圖2：來自軌道序的衍射信号強度随方位角的演變。

beat365官方网站量子材料科學中心2019級博士研究生肖鉛和德國德累斯頓萊布尼茨固體與材料研究所的Oleg Janson博士為論文的共同第一作者，彭瑩瑩助理教授、德國德累斯頓萊布尼茨固體與材料研究所的Jeroen van den Brink教授和荷蘭阿姆斯特丹大學的Jasper van Wezel教授為論文的共同通訊作者。共振X射線散射實驗得到了DESY 同步輻射光源線站的科學家Sonia Francoual、Pablo J. Bereciartua Perez、Wu Xie的幫助。研究工作得到了北京市自然科學基金、國家重點研發計劃和國家自然科學基金支持。

文章鍊接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.133.126402