近日，beat365官方网站現代光學研究所“極端光學創新研究團隊”呂國偉研究員和龔旗煌院士等在金屬/半導體界面動力學研究中取得重要進展。研究團隊利用國家重大科研儀器研制項目的“飛秒-納米時空分辨光學實驗系統”，揭示金屬顆粒與單層過渡金屬硫族化合物界面處的熱電子超快直接轉移過程。相關成果以“超高時空分辨觀測金納米顆粒/單層過渡金屬硫族化合物界面的超快熱電子直接轉移”(Direct hot-electron transfer at Au nanoparticles/monolayer TMDs interface observed with ultrahigh spatiotemporal resolution)為題，在線發表于《納米快報》(Nano Letters)。

金屬微納結構因其局域表面等離激元導緻極大近場增強和高度局域性，在衆多領域受到廣泛關注。其中在光催化領域，金屬顆粒/半導體界面間的熱電子轉移過程是與催化密切關聯的關鍵點之一，但受制于金屬顆粒物理尺寸小并且熱電子弛豫壽命極快等因素，常規實驗技術難以在飛秒-納米尺度研究界面熱電子轉移過程。研究團隊利用間隙掩膜真空鍍膜方法，原位形成從連續薄膜(Au film)漸變至不同納米尺寸顆粒(AuNPs)的金納米結構，并轉移機械剝離的二硒化钼（MoSe₂）等二維材料，獲得金屬顆粒/半導體界面。通過原位測量對比研究單層過渡金屬硫族化合物在界面處的超快熱電子轉移機制（圖1），實驗表明金納米顆粒，相比于金薄膜或介電材料（ITO等），能夠極大增強熱電子注入效率，其轉移過程壽命小于50fs，并且顆粒尺寸的影響較弱。

圖1 金屬顆粒與單層過渡金屬硫族化合物間的超快動力學。

進一步結合能量分析儀，獲得了界面處的時間分辨能譜以及能量分辨的動力學曲線（圖2）。觀測結果表明在氧化铟錫基底上的二硫化钼熱電子存在冷卻過程，而在金納米顆粒上二硫化钼的熱電子幾乎沒有冷卻過程，證明在金與單層過渡金屬硫族化合物之間電子直接轉移占主導。

圖2 ITO及AuNPs/MoSe₂時間分辨能譜及能量分辨動力學曲線。

beat365現代光學研究所2022級博士生唐靖霖是該工作第一作者，呂國偉和博士後李耀龍為共同通訊作者。研究工作得到了人工微結構和介觀物理國家重點實驗室、納光電子前沿科學中心、國家重點研發計劃、國家自然科學基金、博士後創新人才支持計劃、量子物質科學協同創新中心和極端光學協同創新中心等支持。

原文鍊接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c00324