beat365官方网站量子材料科學中心彭瑩瑩課題組運用先進的共振X射線散射譜學技術,在銅基超導La2-xSrxCuO4超導區域外過摻雜區發現電荷有序相——“電荷晶體”,打破了該區域通常被認為是空間均勻的費米液體的圖像,給高溫超導機理研究帶來了新的思路。2023年9月14日,該成果以“超導拱形區域外過摻雜La2-xSrxCuO4的普遍電荷序” (Prevailing charge order in overdoped La2-xSrxCuO4 beyond the superconducting dome)為題,在線發表于《物理評論快報》(Physical Review Letters 131, 116002 (2023)),并入選編輯推薦文章 (Editors’ Suggestion)。
銅氧高溫超導體問世37年以來,一直是凝聚态物理研究的重要問題之一,但其超導機理仍不清楚。銅氧高溫超導體的母體是反鐵磁莫特絕緣體,對其摻雜可以出現一個拱形的超導區域。過去的研究主要集中在欠摻雜到最佳摻雜區域。該區域存在強電子關聯相互作用,除了超導态,還存在奇特的赝能隙相、自旋條紋相和奇異金屬相等。如何理解這些相和超導的共存或競争的機制是超導領域長久以來的挑戰。近年來,人們發現欠摻雜區域的載流子(空穴或電子)可以組織成規則的結構,打破晶格原本的平移對稱性,形成了新的周期性排布,這種狀态被稱為電荷序或者電荷密度波。實驗發現,銅氧超導材料中電荷序與超導态存在競争關系,利用磁場和壓力對電荷序的調控可以直接影響超導态的行為。與之相對的是,過摻雜區域一般被認為是空間均勻的費米液體,不存在各種複雜的相。然而,過摻雜區域超流密度随摻雜和溫度的依賴卻偏離标準的BCS理論,不僅在Tc以上存在預配對,而且磁漲落相比于欠摻雜區域沒有明顯變弱,這表明過摻雜區域依然存在較強的電子關聯作用。因此,以過摻雜區域作為出發點理解超導性的出現或許可以提供新的思路。
與一般的電荷密度波材料,例如過渡金屬硫族化合物不同,銅氧化合物中的電荷序很微弱,無法通過宏觀的輸運方法測量。近些年發展迅速的共振X射線散射譜學技術,通過把入射能量調節到材料特定元素的共振激發能,可以靈敏地探測到費米能級處的電子信息,并且具有元素選擇性。彭瑩瑩課題組運用彈性和非彈性共振X射線散射技術的銅L邊和氧K共振邊,發現過摻雜La2-xSrxCuO4(0.35≤x≤0.6)電荷序的散射信号,表明電荷序來自于銅氧層電荷的貢獻,與欠摻雜區域的電荷序具有類似的動量方向和偏振依賴關系(圖一)。不同之處在于過摻雜電荷序的周期為6倍晶胞常數,關聯長度為20倍晶格常數,沿 c 方向的周期不同,并且基本不随溫度變化。實驗還觀測到反常的聲子強度現象,表明電荷序存在帶色散的激發,和聲子發生了幹涉效應。這些結果重塑了我們對銅氧超導體相圖的理解,證明了過摻雜的金屬相出現了有序化的傾向,表明電荷序在相圖中極其普遍存在(圖二)。超導穹頂的兩側存在電荷序和反鐵磁相很有啟發性,表明銅氧化物的非常規超導性可以被視為從反鐵磁相或電荷序中出現的新興相。
此前,彭瑩瑩與合作者在欠摻雜區域發現短程的電荷漲落,具有有限的能量尺度并且持續到很高的溫度(Science 365, 906 (2019)),在铋系銅氧材料發現電荷序可以持續到最佳摻雜(Physical Review B 94, 184511 (2016)),甚至拓展到過摻雜赝能隙區域之外(Nature Materials 17, 697 (2018)),表明電荷序和赝能隙是不同的相。此次镧系銅氧體系電荷序的發現,證明了過摻雜電荷序的普遍性。理論計算發現用弱關聯的費米面嵌套無法解釋過摻雜電荷序的産生(圖二e),表明過摻雜區域還存在額外的關聯作用。于是,進一步理解過摻雜區域電荷序的微觀機理可以給高溫超導的出現帶來新的啟發。

圖1:利用共振X射線散射探測LSCO (x=0.45)薄膜沿Cu-O鍵方向的電荷序,其強度在氧吸收邊具有共振行為。

圖2:過摻雜 La2-xSrxCuO4 中電荷序的摻雜依賴關系和擴展相圖。
beat365官方网站量子材料科學中心2019級博士研究生李齊治、台灣同步輻射線站科學家Hsiao-Yu Huang和浙江大學beat365博士生任天爽為論文的共同第一作者,彭瑩瑩助理教授為論文的通訊作者。實驗研究中用到的高質量La2-xSrxCuO4薄膜由浙江大學beat365謝燕武教授課題組提供,計算工作與埃默裡大學王耀助理教授課題組及哈佛大學Ilya Esterlis博士合作完成,共振X射線散射實驗得到了台灣NSRRC同步輻射光源,柏林同步輻射線站多位科學家的大力支持。上述研究工作得到了國家重點研發計劃和國家自然科學基金的支持。
論文原文鍊接:https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.131.116002