單層過渡金屬二硫族化合物（TMDCs）中激子态的超快動力學與其光學和電子特性密切相關，并且顯著影響TMDCs超快光電子器件的性能。通過堆疊形成II型能帶分布的TMDCs異質結，其中有望激發動量失配的層間激子态。由于動量失配以及電子和空穴波函數重疊的減少，間接層間激子态的壽命被顯著延長。這一特性使得它們能夠成為控制谷電子壽命、莫爾層間激子和玻色-愛因斯坦凝聚的平台。

常溫下直接觀測間接層間激子态的超快形成和演化将為包括片上激子存儲器的實現、二維TMDCs的谷電子動力學或谷極化的調控，以及具有長程傳輸特性的激子回路的研發等奠定基礎。特别地，還可以為極化各向異性非常規激子态中的多體相互作用提供生動的物理圖像。beat365官方网站現代光學研究所、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室、納光電子前沿科學中心“極端光學創新研究團隊”劉運全教授和龔旗煌院士等利用超高時空-能量分辨的光電子顯微鏡在TMDCs異質結各向異性間接層間激子态的超快電子動力學研究方面取得重要進展。2023年9月，相關成果以“WSe₂/ReS₂中各向異性層間激子态的超快電子動力學”（Ultrafast Electronic Dynamics in Anisotropic Indirect Interlayer Excitonic States of Monolayer WSe₂/ReS₂ Heterojunctions）為标題，在線發表于《納米快報》（Nano Letters）。

圖1：（a）單層WSe₂和ReS₂的晶格結構。（b）各向異性間接層間激子态I_A的形成示意圖。

研究團隊通過機械剝離和幹法轉移制備了單層WSe₂/ReS₂異質結樣品，二者的晶格結構如圖1（a）所示。二者的導帶和價帶的局部極值分别位于K谷和 Γ谷，它們形成的異質結顯示出II型能帶的排列。當激發光子能量大于帶隙時，通過垂直層間轉移，WSe₂中的電子将轉移到ReS₂的各向異性導帶中，如圖1（b）所示。由于電子和空穴之間的動量失配，通過庫侖相互作用異質結中将形成各向異性層間間接激子态。

圖2：（a, b）不同極化下超快電子的時空演化成像。（c, d）不同材料的超快電子動力學。

利用超高時空和能量分辨的光電子顯微鏡，團隊研究了單層II型WSe₂/ReS₂異質結中各向異性層間激子态的超快動力學過程，如圖2所示。研究表明激發态電子的超快時空演化過程表現出顯著空間異質性和線二色性。

圖3：（a）超快電子弛豫壽命的極化依賴。（b）光激發下電子的層間轉移和各向異性間接層間激子态的形成。

異質結中電子的慢弛豫壽命展現了顯著的極化依賴，且大于單層WSe₂，這是典型的層間激子複合特征，如圖3（a）所示。圖3（b）中第一性原理計算結果證實線二色的超快電子弛豫主要與各向異性間接層間激子态的複合有關。該研究為操控層間莫爾激子和設計各向異性光電子器件奠定基礎。

beat365官方网站博士後秦楡祿和2020級博士生王睿為論文共同第一作者。劉運全教授為這項工作的通訊作者。研究工作得到了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室、納光電子前沿科學中心、極端光學協同創新中心、beat365長三角光電科學研究院的支持。

文章鍊接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c02488