近日，beat365官方网站現代光學研究所、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室許秀來教授和龔旗煌院士團隊與中國科學院物理研究所光物理重點實驗室王燦研究員、北京理工大學前沿交叉科學研究院黃元教授等合作，通過研究單層二硒化鎢（WSe₂）量子發射體與手性等離激元納腔的相互作用，展示了單層WSe₂量子發射體中谷對稱性破缺的實驗證據。同時，該項研究成功實現了手性納腔依賴的圓偏振單光子輸出，為未來手性量子光學器件的研究提供了良好的平台。該成果以“利用手性納腔揭示WSe₂中量子發射體的谷對稱性破缺”（Revealing broken valley symmetry of quantum emitters in WSe₂ with chiral nanocavities）為題，于2023年7月17日在線發表于《自然∙通訊》（Nature Communications）。

攜帶有自旋和角動量等内部自由度的量子發射體的單光子發射在量子光學中起着重要的作用。近年來，二維過渡金屬硫族化合物半導體中的量子發射體作為一種高性能的量子光源引起了人們極大的研究興趣。得益于其所具有的原子層厚度的二維特性，這種量子發射體（QE）可以通過外部應力或者外加電場等手段進行直接調控，或者較為容易地被集成到不同類型的光學微腔或者波導當中。通常情況下，這些QE被認為是空間局域在缺陷附近的束縛态激子。然而，目前關于這種QE的研究和認知中存在着一個富有争議的問題，那就是這些被缺陷勢所捕獲的激子态是否也繼承了非局域二維谷激子所具有的谷物理特性，例如自旋-谷鎖定、谷依賴的光學選擇定則等，這對于其在基于谷信息處理的相關研究中至關重要。如果QE繼承這些谷的特性，那麼類似于谷激子，它可以被用于自旋霍爾效應以及谷霍爾效應等的研究。如果不能夠繼承這些特性，研究清楚其精确的物理起源和内在物理特性對其在集成光子學等領域的應用具有重要意義。

許秀來課題組長期聚焦于二維半導體中的缺陷态輻射和量子光源的研究，取得了一系列的成果。在前期工作中，研究了MoS₂單層中缺陷态的多體效應 [Physical Review Materials 3，051001（2019）]，對單層WSe₂中缺陷态量子發射體進行了識别和分類 [npj 2D Materials and Applications，4，2（2020）]，實現了鐵電薄膜對單層WSe₂中局域缺陷态激子的單電荷控制 [Nanoscale，14，14537-14543（2022）]。課題組在二維半導體中缺陷量子發射體的低溫磁光光譜相關研究中積累了豐富的經驗。

對于WSe₂單層中QE的激子構型，先前的研究者們提出了多種物理模型，其中谷間缺陷激子模型（圖1b）很好地解釋了這些QE各向異性的磁場響應、面外磁場下大的朗德g因子和應力調控下高效的光子輻射等特性，同時也指出該型量子發射體中自旋-谷鎖定的打破。而另一個重要的谷特征，即谷依賴的光學選擇定則是否被QE所繼承則缺乏相關的實驗證據。在本項研究工作中，許秀來、龔旗煌研究團隊借助于表面等離激元的光場局域能力，設計了一種具有光學手性的等離激元納腔，并以此為探針研究了手性局域場作用下QE的磁光光譜特性，為單層WSe₂量子發射體中谷對稱性破缺提供了實驗證據。

通過将QE躍遷與手性納腔相耦合并測量輸出光子的手性變化，則可以為QE是否繼承谷光學選擇定則提供實驗驗證手段（圖1b，c）。研究中設計了一種元胞具有C₃對稱性的等離激元晶格來實現局域化的手性場，可以看到，當元胞中的納米棒形成一個整體時，反射光譜中出現了具有較高品質因子的等離激元共振模式CPR（圖1e），數值仿真顯示在該模式下手性元胞的周邊分布着強烈的局域手性場（圖1f，g）。

圖1. QE中谷光學選擇定則的驗證方案。（a）QE兩個不同躍遷通道的圓極化輻射示意圖。（b，c）谷間缺陷态激子與手性等離激元納腔耦合的示意圖。（d）手性納腔依賴的圓偏振光子輸出示意圖。（e，f）實驗測量和仿真計算所得到的元胞具有C₃對稱性的手性等離激元晶格的反射光譜。（g）仿真得到的手性等離激元共振（CPR）模式的光學手性增強因子。

通過将這種手性等離激元共振模式與單層WSe₂材料相結合，實驗中成功得到了手性模式增強下的QE輻射。為了研究 QE 不同躍遷通道是否遵從谷依賴的光學選擇定則，實驗中進行了圓偏分辨的磁光光譜測量（如圖2所示）。這裡，施加豎直磁場可以将QE不同輻射通道的簡并打開，并同時克服缺陷态激子中電子和空穴的交換相互作用。測量結果顯示，在手性結構上的部分QE在磁場下塞曼劈裂的兩分支（即自旋相反的兩個躍遷通道）具有相同的圓偏輸出手性（如圖2g，i和圖3b，c所示），随後的統計分析以及高功率下的測量結果均證實了這種反常現象并非是偶然出現的，這意味着 QE 輸出光子的圓偏振特性由手性場決定而并沒有受到谷躍遷選擇定則的保護。受手性等離激元納腔調制的 QE 單光子輸出的圓極化度可以達到60%（圖3b，c），數值上與塞曼劈裂引起的圓極化度值相當。

圖2. 手性場作用下的QE圓偏分辨的磁光光譜測量。（a，b，c）豎直磁場下QE1和QE2的PL光譜和g因子拟合。（d，f，h） QE3-10磁場依賴的PL光譜，和（e，g，i）對應的圓偏分辨的PL光譜。

為了證明手性場作用下QE反常的光子輸出并不是由納腔的遠場輻射所造成的，研究中建立了谷間缺陷激子與手性等離激元納腔耦合的全量子理論模型（圖3d），并利用量子主方程對該模型進行了求解。通過對耦合體系中不同輻射通道的輸出能量進行求解（圖3e）并計算QE對輸出圓極化度的貢獻後得到，耦合體系的圓偏振輸出，主要來自于受納腔強烈調制的QE的自發輻射。這進一步證明了在這種谷間缺陷激子中，谷極化效應等谷保護特性是完全缺失的。該項研究不僅實驗上證實了谷間缺陷激子态的谷對稱性的打破，還開發了一種新的控制單光子偏振态的納米技術，為未來基于單光子的等離激元光子學研究提供了基礎。

圖3. （a，b，c）測量到的QE圓極化自由度（DCP）随磁場的變化。（d，e）QE與手性等離激元耦合體系的動力學研究與求解。

中國科學院物理研究所2023屆博士畢業生楊龍龍為論文第一作者，許秀來、王燦、黃元為共同通訊作者。主要合作者還包括中國科學院物理研究所金奎娟研究員、左戰春副研究員等。上述研究工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中科院先導項目、中國博士後科學基金、beat365長三角光電科學研究院的支持。

論文原文鍊接

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39972-7