beat365官方网站凝聚态物理與材料物理研究所、前沿交叉學科研究院、量子物質科學協同創新中心、納光電子前沿科學中心、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室方哲宇課題組與南開大學齊鵬飛研究員、南開大學張天浩教授、北京航空航天大學宮勇吉教授等人合作,首次研究了轉角二維半導體WSe2/WSe2同質結中的聲子輔助光子上轉換襯度反轉現象,2023年1月2日,相關成果以“轉角二維半導體中的聲子輔助上轉換”(Phonon-assisted upconversion in twisted two-dimensional semiconductors)為題在線發表于《光:科學與應用》(Light: Science & Applications)。

聲子輔助光子上轉換是指低能量的入射光子可以通過吸收晶格中熱振動産生的聲子來補償能量,使發射光子的能量高于入射光子。該效應在能量采集、生物傳感、顯示、激光和光學操縱等領域呈現出廣闊的應用前景,并且被認為是在集成光電器件中實現無機械振動、無需制冷劑、體積小、易集成的光學微區制冷的關鍵手段之一。
近年來,過渡金屬硫族化合物(TMDs)單層中的聲子輔助上轉換效應引起了人們極大的興趣,TMD單層更強的光學躍遷強度和聲子-激子相互作用,以及弱介電屏蔽和強量子限制帶來的高激子束縛能,使單層TMD成為增強上轉換發光效率的理想平台,為探索室溫下的激子物理和器件帶來了更多機會。
此外,TMD單層之間的弱範德瓦爾斯作用使其能與其他二維材料選擇性堆疊,使得層間轉角成為定制光電特性的新自由度。目前,在轉角TMD中已經觀察到了莫爾激子、莫爾極化激元、應變孤子和強關聯态等全新的物理現象。然而,二維半導體層間轉角影響聲子輔助上轉換的機制尚不清楚。
因此,beat365官方网站方哲宇課題組研究了WSe2轉角雙層中的聲子輔助上轉換,在室溫下觀察到了上轉換與常規光緻發光(下轉換)襯度反轉的現象。在層間轉角為5.5°的WSe2雙層中,上轉換相較于單層增強了4倍,而下轉換減弱了一半,雙層/單層的發光強度比較下轉換提高了8倍。利用超快激光泵浦探測和拉曼光譜等研究手段,這一現象被歸因于WSe2轉角雙層中光譜紅移引起的上轉換泵浦效率提高和晶格弛豫導緻的層間激子轉換效率降低的共同影響。
作為轉角TMDs中的一種新現象,這一結果為揭示層間轉角對二維半導體中光子上轉換和光-質相互作用的獨特影響提供了新的視角。同時,這種違反直覺的現象可以作為點亮雙層TMD,擴大2D堆疊範德華器件應用前景的一種有效方法。并且,這種在大面積裸露的材料中直接觀察到的聲子輔助上轉換增強可以很容易地與其他增強技術疊加,如光學微腔、等離激元共振、量子點等,從而實現更有效率的增強,助力多功能量子光源、人造激子晶體和高性能半導體激光器等一系列前沿應用。
beat365官方网站方哲宇教授為論文通訊作者,主要合作者包括南開大學現代光學研究所齊鵬飛副研究員、南開大學beat365張天浩教授、北京航空航天大學材料科學與工程學院宮勇吉教授、beat365官方网站劉開輝教授、beat365化學與分子工程學院關妍老師等。
上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、北京市自然科學基金以及beat365高性能計算平台等支持。
論文鍊接:https://doi.org/10.1038/s41377-022-01051-9