最近，beat365官方网站量子材料科學中心的李源長聘副教授課題組成功生長出了大尺寸、高質量的Na₃Co₂SbO₆單晶，并與量子材料科學中心的彭瑩瑩課題組等合作者共同研究了晶體中的量子磁性特征。實驗結果表明Na₃Co₂SbO₆擁有Kitaev量子自旋液體模型的一部分關鍵特性，并在外場中具有很好的可調控性，有希望被用來尋找新奇的磁性量子物态。相關研究成果以“Na₃Co₂SbO₆中巨大的面内磁各向異性和競争不穩定性”(Giant Magnetic In-Plane Anisotropy and Competing Instabilities in Na₃Co₂SbO₆)為題，在線發表于著名的綜合物理期刊《物理評論X》(Physical Review X)。

Kitaev量子自旋液體在近年來引起了研究人員的廣泛關注。與以往利用各向同性的磁性相互作用和具有幾何阻挫的晶格（如：籠目晶格上的反鐵磁Heisenberg模型）去尋找量子自旋液體的思路不同，Kitaev蜂窩模型雖然具有嚴格可解的零溫量子自旋液體基态，但模型中每組磁性相互作用都具有高度的各向異性。這種局部各向異性與晶格整體的對稱性合在一起，阻止了低溫下磁長程序的産生。這一特點也使Kitaev蜂窩模型在加入了其它種類的磁性相互作用以後比較容易形成豐富的磁有序态。因此也可以認為，Kitaev量子自旋液體在理想模型中的實現是多種磁有序态彼此劇烈競争的結果。

多種有序态之間“勢均力敵”的競争可以類比于力學系統中的不穩定點。在不穩定點附近，任何打破平衡的微小因素都可能産生被極端放大的物理後果。在此前的理論研究中[PRL 125, 047201 (2020)]，晶體材料Na₃Co₂SbO₆被認為恰好是這樣的材料，它在相互作用參數空間裡處于鐵磁和反鐵磁有序的交界附近（偏向反鐵磁一側，材料在低溫7 K以下會出現反鐵磁有序），并且在距離該位置不遠的參數條件下有可能存在量子自旋液體相。與Na₂IrO₃和α-RuCl₃等重要的Kitaev模型候選材料一樣，Na₃Co₂SbO₆具有單斜的晶體結構，其空間群對稱性比理想的Kitaev蜂窩模型要低。在以往的絕大多數研究中，這些材料仍然被近似看待成具有Kitaev蜂窩模型的對稱性，其中包括繞蜂窩平面法線的六重旋轉對稱性。

在本項研究工作中，李源課題組成功生長出了大尺寸、高質量的Na₃Co₂SbO₆單晶。尤為難得的是，他們發現有一小部分晶體是單疇的（不含孿晶），從而能夠顯示出體系本征的磁各向異性。細緻的測量結果表明，盡管單斜的晶體結構隻造成蜂窩平面不足0.2%的形狀改變，但卻讓晶體在低溫下對外磁場産生極為各向異性的響應，完全失去了六重旋轉對稱性（圖1）：無論從磁化率來看，還是從觸發相變的臨界磁場來看，蜂窩平面内的磁各向異性程度都超過了200%，比形狀的各向異性大了3個數量級。這剛好符合前面提到的多種磁有序競争使體系處于不穩定點附近的判斷。受這些結果啟發，課題組進一步與美國、日本、澳大利亞的多個中子散射團隊合作完成了一系列低溫和外磁場條件下的中子衍射測量。實驗結果驗證了磁有序競争的物理圖像。随着外磁場的施加，體系依次進入多種不同的反鐵磁和鐵磁有序态，這些态具有不同的波矢和一種潛在的共性（圖2）：蜂窩晶格的鋸齒（zigzag）邊上存在鍊狀的鐵磁自旋關聯。通過升高樣品的溫度、讓鐵磁鍊顯得彼此獨立，可以在中子衍射中觀察到倒易空間裡 “六芒星”形的信号。這些實驗結果表明Na₃Co₂SbO₆擁有Kitaev量子自旋液體模型的一部分關鍵特性，并在外場中具有很好的可調控性，有希望被用來尋找新奇的磁性量子物态。為此，相關課題組已正在開展後續的實驗探索。

圖1：（左）展示了單疇晶體在不同方向的面内磁場中的磁化率；（中）展示了ab方向上的磁場誘導相變；（右）展示了臨界磁場相對于蜂窩晶格的角向分布

圖2：（左）兩個不同方向上的面内磁場誘導相變背後的磁有序波矢變化；（右）多種磁有序的潛在共性：沿蜂窩晶格鋸齒邊的鍊狀自旋關聯，它對應倒易空間裡“六芒星”形的漫散射圖案

beat365官方网站量子材料科學中心已出站的“博雅計劃”博士後李昕彤、beat365官方网站本科生顧昱晨和博士生陳越是論文的共同第一作者，李源、李昕彤、以及美國布魯克海文國家實驗室的Igor A. Zaliznyak為本文的共同通訊作者。針對單疇晶體的X射線衍射和轉角磁化測量分别與彭瑩瑩助理教授課題組（博士生肖鉛、鄭希诠）以及量子材料科學中心公共材料表征實驗室的葉子榮博士合作完成。中子散射實驗全部在疫情期間通過遠程實驗完成，這些實驗得到了美國橡樹嶺國家實驗室、日本J-PARC中子源、澳大利亞中子散射中心多位譜儀科學家的大力支持。

上述研究工作得到了國家重點研發計劃和國家自然科學基金的支持。

原文鍊接： https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.12.041024