近地面臭氧作為一種主要大氣污染物，危害人體健康和植被，并顯著影響大氣氧化性。我國正面臨着日益嚴峻的臭氧污染形勢。全球監測數據表明，當前我國華北平原夏季臭氧濃度和健康暴露水平顯著高于其他北半球中緯度城市地區。盡管2013年我國實施《大氣污染防治行動計劃》以來，大幅減少了氮氧化物（臭氧主要前體物）等污染物的人為排放，并有效控制了細顆粒物（PM2.5）污染，但華北平原夏季大氣臭氧濃度在2013—2019年期間仍以每年超過3 ppbv的速率增長，是全球近十年臭氧增長最快的區域。

beat365官方网站大氣與海洋科學系張霖研究員課題組與環境科學與工程學院張遠航院士等合作研究，指出我國華北平原夏季存在大量土壤氮氧化物排放，抑制了大氣臭氧污染對于人為化石燃料燃燒所引起的氮氧化物排放的敏感性，從而降低了人為減排對控制臭氧污染的有效性，導緻一種“懲罰效應”，這就要求額外的人為減排力度，給我國臭氧治理提出了新挑戰。

近地面臭氧主要是由氮氧化物、揮發性有機物、一氧化碳等在光照條件下通過二次化學反應生成的。華北平原是我國氮氧化物人為排放（主要來自能源工業、交通和居民生活等）最活躍的地區；與此同時，由于密集的農業活動，含氮化肥施用和大氣氮沉降過程将氮素輸入到土壤中，在一定氣象條件下，土壤微生物的硝化/反硝化過程也将重新向大氣排放氮氧化物。土壤氮氧化物排放模型測算結果表明，華北平原夏季土壤氮氧化物排放量可達該地區人為氮氧化物排放量的20%，其中由農業化肥施用所導緻的土壤氮氧化物排放量約占60%。這一工業和農業來源氮氧化物排放疊加的特征與日本、韓國、美國西部及歐洲中部等國家和地區的臭氧污染熱點區域顯著不同。土壤氮氧化物排放源在當前我國臭氧污染治理策略設計中尚未被充分考慮，在衆多應用于我國臭氧源解析和減排情景模拟的空氣質量模型中也一直被忽略。

聯合研究團隊使用GEOS-Chem大氣化學數值模型，借助高性能計算平台描述大氣污染物的排放、化學、沉降和傳輸過程，重現了我國華北平原夏季臭氧污染的時空分布特征（圖1a, b），并分解出人為排放對臭氧污染的貢獻值，該指标可以用來衡量通過人為污染物減排所能達到的最大臭氧濃度下降值。研究發現，該指标在存在土壤氮氧化物排放（現實情景，圖1c）時為21 ppbv，較不存在土壤氮氧化物排放時的31 ppbv（圖1d）低30%左右；這不僅意味着華北平原土壤氮氧化物的存在大大削弱了采取減排措施可以達到的臭氧治理效果，也體現出華北平原工業和農業來源氮氧化物在臭氧化學形成中的相互競争效應（二者在此前的臭氧研究中并沒有被認識到）。

圖1 土壤氮氧化物排放對華北平原夏季近地面臭氧污染人為源貢獻估算的影響：（a）和（b）分别展示了2017年7月華北平原城市站點觀測和模拟的月均最大臭氧8 h濃度值的空間分布；（c）和（d）分别展示了在有/無土壤氮氧化物排放的情景下通過數值模型計算的人為排放源所緻臭氧貢獻值

對這種競争效應進行量化的結果呈現出存在土壤氮氧化物排放時臭氧對于人為氮氧化物減排的響應明顯小于不存在土壤氮氧化物時的情景（圖2）；這說明，土壤氮氧化物的存在使得大氣臭氧化學生成對人為氮氧化物更加不敏感。當人為氮氧化物排放完全去除時，華北平原土壤氮氧化物生成的大氣臭氧濃度将從現實情景的2.9 ppbv增加到15 ppbv，大大抵消了氮氧化物人為減排帶來的臭氧減少。換句話說，當使用空氣質量數值模型對臭氧進行減排效果評估時，忽略土壤氮氧化物排放所得的減排效率将會顯著過高。

圖2 土壤氮氧化物排放抑制了大氣臭氧對人為氮氧化物排放的敏感性：黑線和灰線分别代表空氣質量數值模型在有/無土壤氮氧化物排放情景下，華北平原臭氧濃度對人為氮氧化物排放下降20%～100%的響應（左軸）；紅線表示土壤氮氧化物排放在不同人為排放情景下對大氣臭氧生成的貢獻，即黑線和灰線之差（右軸）

因此，土壤氮氧化物排放的存在将導緻一種“懲罰效應”，即為實現一定臭氧控制目标所要求的額外的人為氮氧化物減排量。研究顯示，若将2017年7月現實情景中華北平原的臭氧濃度降低5 ppbv，該效應為13%（單獨減排人為氮氧化物）或4%（同步減排氮氧化物、揮發性有機物和一氧化碳）；在更嚴格的臭氧控制目标（如将臭氧濃度降低15 ppbv）下，該效應也将大于10%。随着工業活動等來源産生的氮氧化物排放在當前減排舉措下不斷減少，土壤氮氧化物帶來的“懲罰效應”将愈發顯現。

這項研究指出了與其他臭氧污染嚴重的國家和地區相比，我國華北平原的土壤氮氧化物高排放帶來額外的挑戰。施用含氮化肥是保障糧食安全的重要途徑，因此土壤氮氧化物的排放并不能簡單地被削減，這就迫切要求我們進一步加強人為氮氧化物的減排，或者實施對氮氧化物和揮發性有機物的協同減排，以實現臭氧污染治理。另一方面，如果能夠通過提高氮肥施用效率控制土壤氮氧化物排放，将對保障空氣質量、人類健康、食品安全，減緩氣候變化和保護生物多樣性等産生多重效益，也有助于提高當前減排措施對臭氧污染防治的成效。

相關研究成果以“農業土壤氮氧化物排放在華北平原臭氧污染防治中被低估的作用”（The underappreciated role of agricultural soil nitrogen oxide emissions in ozone pollution regulation in North China）為題，2021年8月18日在線發表于《自然▪通訊》（Nature Communications）；beat3652019屆博士畢業生盧骁（現為中山大學大氣科學學院副教授）為第一作者，張霖研究員和張遠航院士為共同通訊作者，beat365博士研究生葉興沛（2020級）、周密（2016級）也參與了主要研究工作。其他合作者包括beat365官方网站林金泰研究員課題組、城市與環境學院周豐研究員及來自中國海洋大學、清華大學、華東師範大學、香港浸會大學、美國哈佛大學、法國氣候與環境科學實驗室（LSCE）等國内外高校和科研機構的科研人員。

上述研究工作得到國家重點研發計劃和國家自然科學基金資助。

論文原文鍊接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25147-9