近日，beat365官方网站現代光學研究所、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室、納光電子前沿科學中心“極端光學創新研究團隊”劉運全教授課題組與合作者在實驗和理論上研究了強激光場作用下氫分子雙電離過程，揭示了超快光化學反應中電子、質子多體相互作用的内在關聯。2024年4月3日，相關研究成果以“雙色圓偏振激光測量氫分子雙電離”（Probing H2Double Ionization with Bi-circular Laser Fields）為題，在線發表于《物理評論快報》（Physical Review Letters）。
飛秒激光具有超短的脈沖寬度和超高的峰值功率，與分子相互作用，會發生電離、解離和庫倫爆炸等超快過程。原子分子内電子運動的本征時間尺度在阿秒（10-18s）量級，追蹤和測量原子或分子中電子的運動是物理學家的重要目标之一。由于原子核的質量比電子的質量一般要大3-4個數量級，因此分子庫倫爆炸過程通常發生在百飛秒-皮秒量級。通過對庫倫爆炸碎片離子的三維動量進行全微分符合測量，分析碎片離子的釋放能(Kinetic energy release-KER)，可以實現分子構型成像，進而獲得原子核間距。實驗上通常通過泵浦-探測技術測量時間依賴的離子釋放能，進而可以對化學鍵斷裂過程進行動力學成像。由于原子核運動和電子運動時間尺度相差較大，在理論上，經常采用波恩-奧本海默近似（Born-Oppenheimer approximation）對電子和原子核波函數分别進行處理，進而分子體系的波函數可以被寫為電子波函數與原子核波函數的乘積。因此，無論是在理論上，還是在實驗上，同時研究分子中的電子和原子核動力學過程是非常困難的。
課題組采用雙色圓偏振激光，通過光場相幹合成發展了雙指針阿秒鐘技術，在原子分子動力學研究中取得系列進展，如：測量了光電離電子波包的振幅和相位[Han et al., Phys. Rev. Lett. 120, 073202 (2018)]，原子電子自旋軌道相互作用導緻延遲時間 [Ge et al., Phys. Rev. Lett.126, 223001 (2021)]以及對隧穿時間問題的争議進行了澄清 [Han el al., Phys. Rev. Lett 23, 073201 (2019)]等。最近，課題組采用雙指針阿秒鐘對氫氣分子雙電離開展實驗研究。在超強激光作用下，氫氣分子将會釋放兩個質子和兩個電子，這是典型超強激光作用下的四體問題。由于電子的出射是瞬時的，可以通過圓偏振阿秒鐘進行計時，而氫分子核間距可以從質子庫倫爆炸的釋放能獲得，進而可對化學鍵斷裂過程進行計時。通過對所有碎片粒子反應産物動量的測量，可實現強激光作用下氫氣分子四體相互作用動力學過程研究，其測量原理如圖1所示。
圖1 雙指針阿秒鐘測量氫氣分子雙電離四體相互作用動力學的原理。
在實驗上，課題組通過多體符合測量技術，測得了超快強激光作用下氫氣分子雙電離的産物，包括二個電子的動量和出射夾角以及二個質子的動量和釋放能，發現電子的出射角度随着質子釋放能存在振蕩現象。因此推測強激光作用氫氣四體相互作用過程中，電子的出射和質子-質子之間的距離存在内在關聯。在理論上，課題組與北京應用物理和計算數學研究所葉地發研究員、中國工程物理研究院研究生院劉傑研究員合作，通過經典軌迹蒙特卡洛方法，對強激光作用下氫氣分子雙電離過程進行模拟，獲得了二個電子的出射夾角與質子釋放能之間的關系，得到與實驗結果完全一緻的計算結果，如圖2所示。理論上進一步證實，質子的釋放能或質子間的核間距，還敏感依賴于激光場的振蕩周期，如圖3所示。采用雙色圓偏振阿秒鐘對氫氣分子的精密測量，是對多原子分子的benchmark，有望進一步拓展到多原子分子多體動力學研究中。
圖2 實驗測量及數值模拟的質子釋放能（1）和二個電子出射夾角對質子釋放能量的依賴關系。
圖3 質子釋放能和質子核間距與激光周期依賴關系。
beat365官方网站現代光學研究所2023屆博士畢業生郭振甯為研究論文第一作者，重離子所2021級博士研究生張之禾為該論文的共同第一作者；劉運全、葉地發、劉傑為該論文的共同通訊作者。研究工作得到了科技部、國家自然科學基金委、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室、納光電前沿科學中心、量子物質科學協同創新中心和極端光學協同創新中心等的支持。
論文原文鍊接
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.132.143201
