近日，beat365官方网站量子材料科學中心王楠林教授課題組和合作者利用強場太赫茲三次諧波技術在銅氧化物高溫超導體钇鋇銅氧（YBa2Cu3O6+x,YBCO）中觀測到超導态序參量和赝能隙态序參量動力學相互作用的證據。該工作為理解赝能隙的本質以及其與超導态之間的相互關系和相互作用提供了新的實驗依據。該工作以“銅基超導體中超導态和赝能隙态的動力學相互作用” (Dynamical interplay between superconductivity and pseudogap in cuprates as revealed by terahertz third harmonic generation spectroscopy)為題，于2024年2月9日在線發表于學術期刊《科學進展》(Science Advances10, eadg9211 (2024)。
銅氧化物高溫超導體自被發現以來一直是凝聚态物理最重要的研究領域之一，其高溫超導機理和相關奇異金屬性質的理解一直未能得到解決和取得共識。已報道各種譜學（包括掃描隧道譜、角分辨光電子能譜、紅外光譜、NMR等）測量和各種電子輸運測量均發現在遠高于超導轉變溫度區間已經有能隙（赝能隙）打開的迹象，然而經過三十多年的研究赝能隙和超導之間的相互關系尚未有定論。一種觀點認為在赝能隙出現溫度電子已經開始形成庫珀對，但預配對電子未形成長程的相幹态；另外一種觀點認為赝能隙是一個新的、完全獨立于超導的量子物态。厘清赝能隙和超導電性之間的關系及其相互作用是被認為是理解銅基超導電性起源的一個重要突破口。需注意的是這些譜學和輸運測量探測的都是樣品中單粒子激發響應和行為。
不同于超導體中的單粒子激發，超導凝聚還具有特殊的集體激發。通常連續對稱性的自發破缺會導緻出現零能量的相位集體模式（常稱為Nambu-Goldstone模）和有能隙的振幅集體激發模式（常稱為Higgs模），但是對于超導體來講，超導凝聚破缺的是整體U(1)規範對稱，零能的相位集體模式被吸收進電磁場的縱向分量，其能量被推至高能的等離子體頻率，這被稱為Anderson-Higgs機制，這是超導體具有完全抗磁性（Meissner效應）的根源。超導凝聚僅存在的集體激發是振幅集體模式，即Higgs模，其能量在長波極限剛好是二倍超導能隙。Higgs模不攜帶電荷、自旋、電偶極矩和磁偶極矩，在線性響應範圍不與電磁場發生耦合，除了一些特殊的材料系統（如與電荷密度波共存系統），很難用普通的譜學和電磁響應技術進行探測。另外超導體能隙的能量尺度一般都很小，在meV能量區域，原則上要求激發光的能量尺度小于超導能隙，近些年由于脈沖激光技術的發展，實現了太赫茲能量區間的強場泵浦源才使得超導序參量的集體激發模式（Higgs模）系統探測成為可能。理論和實驗均表明在太赫茲脈沖驅動時間尺度内，由于Higgs模與太赫茲電場的非線性耦合會導緻出現驅動太赫茲脈沖三次諧波信号，并且在驅動太赫茲能量與Higgs模能量相同時出現共振加強。通過對銅基超導體中超導序參量集體模式的直接探測，有希望為理解的銅基超導體的超導電性以及其與赝能隙相互關系和作用提供新的啟示。
在前期MgB2（Phys. Rev. B 104, L140505 (2021)）和NbN (Phys. Rev. B 105, L100508 (2022))常規超導體中Higgs模探測的基礎上，王楠林課題組對不同摻雜的YBa2Cu3O6+x樣品進行了系統的強場太赫茲驅動實驗，觀測到與常規超導體不同的太赫茲三次諧波信号：（1）太赫茲三倍頻信号在正常态就開始出現，随摻雜濃度的降低，信号開始出現的溫度單調升高，其溫度對摻雜的依賴行為與高溫超導相圖中赝能隙出現的溫度行為一緻，如圖1所示。（2）對于最佳摻雜組分樣品，太赫茲三倍頻信号随溫度降低在超導轉變溫度Tc附近出現反常，在時域譜上出現拍頻，經傅裡葉變換後的頻域譜在高于和低于之前三倍頻峰值位置出現劈裂的兩個峰，這種劈裂随着溫度進一步降低而消失，如圖2所示。（3）在低于Tc某個溫度太赫茲三倍頻信号達到最大值，表明存在共振增強行為。但随着欠摻雜增強，上述反常逐漸模糊和消失，太赫茲三倍頻信号顯示随溫度降低單調增加，共振消失。（4）作為對比，測量了沒有赝能隙的電子型高溫超導體的太赫茲驅動實驗，發現三倍頻信号隻在超導溫度以下出現。
上述實驗結果對超導體集體激發模式的探測對理解高溫超導體赝能隙與超導能隙關系提供了全新的實驗線索。盡管對欠摻雜體系驅動太赫茲三倍頻在超導轉變溫度沒有出現反常，似乎可以由預配對圖像理解，但是對于最佳摻雜樣品太赫茲三倍頻信号在Tc附近出現拍頻，表明驅動實驗中在Tc以下出現了另一個可以産生三倍頻信号的有序态，它與正常态的三倍頻有完全不同的起源，即它們本都應該出現在基頻的三倍頻位置，但它們之間存在相互作用導緻其能量産生劈裂，分别出現在原三倍頻能量位置的兩邊。該結果表明，至少對最佳摻雜的樣品，赝能隙和超導能隙具有不同起源。實驗揭示在Tc以下出現的這個信号是源自于超導的Higgs模所貢獻，而正常态貢獻的三倍頻應該對應于其它有序态，其起源尚需進一步深入研究。Higgs集體模的探測對認識高溫超導機理提供了全新的實驗基礎。
圖1：不同摻雜YBCO薄膜樣品和最佳電子型摻雜LCCO薄膜樣品的太赫茲三次諧波譜測量。（O）圖為太赫茲三次諧波譜定義的特征溫度TTHG，該溫度在寬摻雜區間内和赝能隙溫度T*趨勢一緻。
圖2：Tc=87 K最佳摻雜超導體的太赫茲驅動實驗，基頻驅動脈沖能量為0.5 THz。（A）-（D）強場太赫茲通過樣品後的時頻分析；（E）-（H）數字濾出1THz以上的信号，可以看到随溫度降低，Tc以下三倍頻信号出現拍頻，在更低溫度拍頻消失；（I）-（L）為（E）-（H）的傅裡葉變換，Tc以下三倍頻信号産生劈裂。這是兩個不同起源的三倍頻信号有相互作用導緻的能量劈裂。
beat365官方网站量子材料科學中心2020級博士生袁佳雨為論文的第一作者，董濤副研究員和王楠林教授為共同通信作者。本研究工作中的不同摻雜的高質量YBCO薄膜由beat365甘子钊院士和王越副教授研究組提供，最佳摻雜YBCO和電子型摻雜LCCO薄膜樣品由中國科學院物理研究所金魁研究員研究組提供。該工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、量子物質科學協同創新中心的支持。
論文鍊接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg9211
