近日，beat365官方网站量子材料科學中心王健教授課題組與電子科技大學beat365喬梁教授、中國人民大學物理學系劉易副教授、清華大學物理系張廣銘教授、中國科學院大學楊義峰研究員、beat365官方网站高鵬教授等合作，在無限層結構的鎳氧化物超導體Nd_0.8Sr_0.2NiO₂薄膜中觀測到了旋轉對稱性破缺的非常規超導态。實驗研究發現，随着外加平行磁場的增大，Nd_0.8Sr_0.2NiO₂薄膜的面内磁阻發生了從各向同性到四重旋轉對稱(C₄)、再到四重疊加二重旋轉對稱(C₄+C₂)的奇特行為。在二重對稱(C₂)各向異性對應的磁場區間内，Nd_0.8Sr_0.2NiO₂薄膜的面内超導臨界磁場随溫度的變化曲線表現出反常的上翹行為。這一工作揭示了鎳基超導薄膜中多種對稱性破缺的新奇量子物态之間的演化規律，為深入理解鎳基超導體中的超導配對對稱性、非常規超導電性以及各種有序态之間的相互競争提供了一個新的視角。該工作以“鎳基超導Nd_0.8Sr_0.2NiO₂薄膜中的旋轉對稱性破缺”(Rotational symmetry breaking in superconducting nickelate Nd_0.8Sr_0.2NiO₂films) 為題，于2023年11月7日在線發表于學術期刊《自然 ∙通訊》(Nature Communications)。

自1986年發現銅氧化物高溫超導體以來，新型非常規高溫超導體系的探索以及對其内在超導機理的理解，一直是凝聚态物理領域的重要研究前沿。2019年，人們在無限層結構的鎳氧化物薄膜中觀測到超導電性，其超導轉變溫度T_c約為15 K。無限層鎳氧化物具有與銅氧化物高溫超導體相似的晶體結構，且體系中的Ni⁺與銅氧化物中Cu²⁺都處于相同的3d⁹最外層電子軌道排布。因此，鎳基超導體系的出現，對于研究非常規高溫超導電性的物理機制具有重要意義。

Bardeen-Cooper-Schrieffer (BCS)理論指出，自旋與動量相反的兩個電子通過電聲耦合配對形成庫珀對(Cooper pairs)，庫珀對的相幹凝聚導緻了超導電性的出現，描述該超導電性的超導序參量具有各向同性的s波對稱性。而銅氧化物高溫超導體(T_c> 40 K)表現出了許多超越傳統BCS理論框架的新奇特性，如其超導電子配對可能是由反鐵磁自旋漲落驅動，超導序參量滿足d波對稱性等。多項理論工作指出，鎳基超導也很可能會表現出類似于銅基超導的d波配對對稱性。然而，實驗上對于鎳基超導體的配對對稱性仍存在争議。此外，前期實驗報道了鎳基超導母體材料中存在電荷序和反鐵磁相互作用。因此，揭示鎳氧化物超導的物理機制，厘清體系中超導電性與電荷序、反鐵磁序等其他有序态間的相互關聯與競争已成為該領域的重要科學問題。

在本項研究工作中，王健課題組通過微納加工的方法，在無限層鎳氧化物超導體Nd_0.8Sr_0.2NiO₂薄膜上制備出了環狀電極結構(Corbino-disk)，系統地研究了Nd_0.8Sr_0.2NiO₂超導薄膜的面内各向異性磁阻特性(圖1a)。其中，環狀的電極結構可以使得電流從中心電極均勻地流至最外圈電極，有利于揭示樣品本征的各向異性特征。研究團隊發現，在較小的磁場下，Nd_0.8Sr_0.2NiO₂超導薄膜的面内磁阻R(φ)基本表現為各向同性。而随着外磁場的增加，面内磁阻R(φ)發生了從各向同性到四重旋轉對稱性(C₄)的轉變，這一現象可能與體系的超導配對對稱性從各向同性的s波配對到四重對稱的d波配對有關。進一步的實驗證實，面内磁阻中的四重旋轉對稱性(C₄)會随着超導電性在較高溫度下的抑制而同時消失，表明該四重對稱性(C₄)來源于Nd_0.8Sr_0.2NiO₂薄膜中的超導電性(圖1b、1c)。對面内磁阻的深入分析也很好地排除了四重對稱性(C₄)來源于材料中Nd³⁺磁矩的可能性。

在更低溫度與更高磁場下，研究團隊發現面内磁阻R(φ)在四重旋轉對稱(C₄)的基礎上，又出現了一個新的二重旋轉對稱(C₂)分量，表明Nd_0.8Sr_0.2NiO₂薄膜的超導态發生了進一步的旋轉對稱性破缺(圖1d、1e)。研究團隊對面内磁阻的各向異性進行了定量分析，發現四重對稱性(C₄)與二重對稱性(C₂)的溫度依賴行為不一緻，且兩者的磁場依賴行為相反，表明兩種各向異性有着不同的物理起源，且存在着磁場調制的競争關系(圖1f, 1g)。這一結果預示着二重對稱性(C₂)的各向異性可能來源于磁場抑制超導後，Nd_0.8Sr_0.2NiO₂體系中存在的電荷條紋序漲落。

圖1 (a) 環狀電極(Corbino-disk)電輸運測量結構示意圖。 (b)、(c) 8T磁場下，不同溫度的面内磁阻R(φ)測量結果，表現出四重對稱性(C₄)的特征。(d)、 (e) 16T磁場下，不同溫度的面内磁阻R(φ)測量結果，在主體為四重對稱性(C₄)的面内磁阻中可以觀測到二重對稱性(C₂)分量(如d圖中淺藍色橢圓所示意)。(f), (g)利用三角函數拟合提取的不同磁場下面内磁阻R(φ)中C₄和C₂各向異性振幅(ΔR_C4, ΔR_C2)與R_avg/R_N的函數關系。其中，R_avg為不同方位角(φ)面内磁阻的平均值，R_N為Nd_0.8Sr_0.2NiO₂薄膜的正常态電阻。

基于面内磁阻R(φ)與面内超導臨界磁場-溫度(B_c-T)的實驗結果，研究團隊繪制了Nd_0.8Sr_0.2NiO₂超導薄膜的相圖(圖2a)，揭示了其超導物态在外加面内磁場的調制下，以旋轉對稱性破缺為特征的兩個相變，描繪了體系中的超導電性、電荷序、反鐵磁相互作用及近藤(Kondo)相互作用之間的微妙平衡與相互交織：第一個相變為各向同性超導到四重對稱性(C₄)各向異性超導的轉變，可能對應于近藤相互作用的局域自旋漲落下的s波超導，到反鐵磁相互作用被磁場增強後的d波超導的轉變。第二個相變為四重對稱性(C₄)發生進一步破缺，産生了二重對稱性(C₂)特征，對應于超導電性受到強磁場抑制後，電荷條紋序漲落的出現。同時，這一相變也伴随着面内超導臨界磁場的反常上翹行為，可能是電子在電荷序的周期勢中配對成為有限動量的庫珀對，并最終形成次生的配對密度波(pair density wave, PDW)态的表現結果(或者是時間反演對稱性破缺的Fulde-Ferrell-Larkin-Ovchinnikov,FFLO态)。該物理圖像對于統一理解無限層鎳基超導Nd_0.8Sr_0.2NiO₂薄膜中的非常規超導電性、多種競争序與相互作用下的新奇量子物态，具有重要指導意義，也為研究非常規高溫超導物理機制提供了新的思路。

圖2 (a)磁場B與溫度T的相圖，全面總結了面内超導臨界磁場随溫度的依賴行為以及面内磁阻的各向異性特征。 (b)-(e)部分磁場與溫度下的面内磁阻測量結果。随着外加磁場的增加，R(φ)曲線表現出從各向同性(e)到C₄各向異性(d)再到C₄+C₂各向異性(b, c)的旋轉對稱性破缺的轉變，黑色箭頭指示了其在相圖中的對應區域。

該工作中，王健和喬梁為共同通訊作者，beat365官方网站量子材料科學中心博士生季浩然、劉易、賓夕法尼亞州立大學與beat365聯合培養博士生李亞楠(已畢業)為共同第一作者。該工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、量子物質科學協同創新中心、北京市自然科學基金、中科院卓越創新中心、北京市科協青年人才托舉工程、中央高校基本科研基金、四川省科技廳的支持。

論文鍊接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-42988-8