近日，beat365官方网站現代光學所、納光電子前沿科學中心、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室“極端光學團隊”高宇南研究員和龔旗煌院士利用光電子顯微鏡揭示二維碲（Te）納米片超快載流子動力學的研究中取得重要進展。研究團隊利用國家重大科研儀器研制項目“飛秒-納米時空分辨光學實驗系統”支持搭建的時間、空間以及能量分辨光電子顯微鏡（PEEM）實驗平台，揭示了二維碲納米片在導帶Gamma點附近的分立子帶能級結構以及激發态電子在這兩個子帶間的超快載流子弛豫過程，同時發現其最低子帶能級具有平帶特征。此工作還将時間分辨光發射電子顯微鏡的泵浦波長從可見拓展到近紅外波段，擴大了PEEM在探測材料超快動力學方面的應用範圍。相關成果以“利用時間、能量分辨光電子顯微鏡揭示碲的子帶間的超快電子弛豫”（Reveal Ultrafast Electron Relaxation across Sub-bands of Tellurium by Time- and Energy-Resolved Photoemission Microscopy）為題，在線發表于《納米快報》（Nano Letters）。

飛秒-納米時空分辨光電子顯微鏡因其超高時空分辨能力常被用于材料的超快動力學研究，探索載流子動力學對理解材料的物化性質以及器件應用起到關鍵作用。随着各種新型二維材料的出現，以硼烯、矽烯、磷烯等為例的單元素二維材料以其奇特的光電特性以及廣泛應用前景在近年來受到大量關注。其中，具有手性鍊結構的二維單元素半導體碲納米片具有獨特的電子結構以及拓撲性質，基于其的場效應晶體管、調制器以及光探測器等器件也已經被實現，理解二維碲納米的載流子動力學對其基礎研究以及器件應用具有關鍵作用。

圖1二維碲納米片光學信息和光電子顯微鏡結構示意圖

研究團隊利用水熱法合成的百納米厚度（約110 nm）的二維碲納米片具有原子級平整表面，在高激光強度照射以及超高真空測試條件下，保持穩定的光學特性。實驗發現，碲納米片的載流子動力學和泵浦波長緊密相關，随着泵浦波長的增加，快過程（<1ps）弛豫變慢，占比變少（圖2）。由此推斷碲納米片的載流子動力學與激發态電子所處導帶能級相關。

圖2随波長變化的碲納米片的超快動力學過程

為确認猜想，研究團隊進一步結合能量分辨光電子顯微鏡得到碲納米片中激發态電子的時間變化能譜。在555 nm激光泵浦下的時間變化能譜中可以明顯看到兩個分立的能級E₁和E₂（圖3）。在前1 ps中，被激發到高能級導帶的激發态電子冷卻到低能級，因而時間變化能譜的高能峰在前1 ps發生明顯的紅移。為了更加準确地得到各個導帶能級上電子弛豫的快慢，研究團隊提取了0 ps時的高能峰以及兩個子帶上的激發态電子數量變化曲線，得到了0.3 ps左右的超快熱電子冷卻過程、大約1 ps左右的電子帶間躍遷過程以及百ps量級的慢弛豫過程。考慮到Gamma點并不是導電的最低點，慢過程可能由于是電子輻射複合回到價帶或者是向更低導帶能級散射。該實驗系統的時間分辨能力大約是200 fs，能量分辨能力大約是150 meV。

圖3碲納米片基本光學信息圖及光電子顯微鏡結構示意圖

最後，團隊通過第一性原理計算得到碲納米片的能帶結構以及态密度，證實了實驗發現的導帶中Gamma點附近的子帶能級結構。且理論計算發現，最低的子帶能級具有平帶的特征且具有一個較大的态密度，和時間變化能譜中觀察到的E₁能級峰相對應。碲納米片中的這個具有較大電子态密度以及較長電子壽命的平帶能級有助于未來對平帶物理的探索理解。此外，研究團隊在另外的泵浦波長（704nm）下，也觀測到了和上述一緻的實驗現象，進一步證實了實驗猜想的準确性。

圖4第一性原理理論理論、其他泵浦波長實驗驗證和碲納米片中的動力學總結

beat365現代光學研究所博士生呂夏影是該工作的第一作者，高宇南和beat365官方网站博新計劃博士後李耀龍為共同通訊作者，文章理論計算部分由“極端光學團隊”彭良友課題組完成。研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室、量子物質科學協同創新中心、極端光學協同創新中心和納光電子前沿科學中心等的支持。

論文原文鍊接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03102