揭示物質結構和物理性質之間的聯系并發現新的規律是凝聚态物理研究中最關鍵的一環。而這種關系在非晶凝聚态物質中尤其微妙。半個多世紀以前，Philip W. Anderson等人就揭示了無序會引發波的幹涉從而引起物質态的局域化等新奇的衍生現象，該現象也在很多非凝聚态體系中被發現或者實驗實現，是一種非常普遍的物理現象。在最初的研究工作中，為了描述無序這個概念，Anderson等人将無序度凝練成一個簡單的物理變量來做理論處理和推演。該處理能夠很有效的獲得定性且直觀的局域化現象的理解。之後，又有大量的研究工作将理論模型推廣到更加複雜的形式，從而能夠更精準的刻畫不同情況下可能出現的局域化現象，以及由局域化進一步衍生出來的新現象和新效應。相比于各式各樣的理論模型可以人為的定義和構造無序度，通過實驗手段來建立非晶凝聚态物質中的構效關系更加的困難，尤其是在真實凝聚态體系中，原子的排列必須滿足其穩定性要求。因此，“無序”是一個非常模糊的概念，需要從真實的原子結構中進行“挖掘”，具體來說就是要找到對應真實體系結構的描述符來描述所謂的“無序”，這恰恰是研究的最大難點。

近期，針對這一關鍵科學問題，beat365官方网站凝聚态物理與材料物理研究所陳基研究員課題組與beat365材料科學與工程學院劉磊研究員課題組以及中國科學院大學周武教授課題組開展合作，共同揭示了二維非晶碳中存在一種特有的無序度，這種無序度可以用兩個描述符來聯合刻畫，通過材料生長過程的調控可以獲得不同無序度下的二維非晶碳，其結構能夠被原子級的精準表征，且能夠實現高達9個數量級的電輸運性質的調控。該工作是首次揭示二維非晶碳材料中的無序度與輸運性質之間的構效關系。相關研究成果以“無序度調控的非晶單層碳電導”(Disorder-tuned conductivity in amorphous monolayer carbon) 為題于2023年3月2日在《自然》(Nature) 期刊發表。

劉磊課題組和周武課題組對二維非晶碳開展了實驗研究（圖1）。研究人員利用一種環狀芳香分子（1,8二溴代B、N雜萘）作為前驅體，選用化學氣相沉積方法，将金屬襯底的溫度作為主要調控參數，精确調控分子源熱裂解程度及樣品的成核生長，得到了不同結構無序度的二維非晶碳樣品。進一步，采用具有原子級分辨電子衍射和掃描透射電子顯微技術可以對二維非晶碳的原子結構進行精确表征。同時，将不同結構的二維非晶碳做成器件測量發現不同結構之間的電導差别可以高達9個數量級，并且可以通過不同溫度下制備的結構進行連續的調節。

圖1.a: 二維非晶碳生長機理示意圖；b-h: 原子結構表征

針對實驗中發現的一系列有趣現象和難以理解的問題，陳基課題組開展了詳細的理論計算，利用密度泛函理論計算和蒙特卡洛計算成功關聯了二維非晶碳的原子結構和電學性質，揭示了二維非晶碳中導電性差異的微觀機理（圖2）。引入了一個新的結構描述符—跳躍島密度和中程序，成功繪制了“微觀結構-宏觀導電性能”相圖。這一發現也表明了非晶凝聚态體系無序度的複雜性，難以直接用中程序完備描述其構效關系。該工作首次在一個非晶凝聚态物理體系中實現了精準的構效關系，為二維非晶物理及應用開辟了新的研究方向。除了二維非晶碳的構效關系，理論計算還對二維非晶碳的生長過程給出了清晰的微觀圖像，為未來進一步優化二維非晶碳的制備提供了理論依據。

二維非晶碳中新發現了無序度，為進一步的理論研究提供了一個新的角度。對此，進一步的理論研究發現這種真實材料中新發現的無序度是不能用已有的模型來描述。因此，陳基等人又進一步将Anderson局域化模型進行了拓展（http://arxiv.org/abs/2303.00997），發現這個新維度的無序能夠對局域化現象進行調制。首先是新的無序度能夠更容易地誘導局域化，即便是在原Anderson無序度不存在的情況下也可以誘導局域化。其次是局域化過程中出現了一個很寬的局域-非局域的混合區間，可以進行更精确的電導調控。值得一提的是，局域化現象本質上是由于波的幹涉導緻的相當普遍的物理現象，它不僅僅出現在凝聚态物理體系。因此，基于二維非晶碳中無序的研究将啟發其他無序現象和更多衍生現象的研究。

圖2：二維非晶碳構效關系理論計算模型。a.計算得到的電導随着“跳躍島密度”和“中程序”兩個描述符的二維相圖，其中黑色點代表不同溫度下合成的樣品。b.電導計算的跳躍模型。c.“中程序”參量的定義。d.計算的電導随着“中程序”的變化關系。e-f.兩種典型的二維非晶碳模型。g-h.針對e-f中的結構由蒙特卡洛計算得到的均方位移随着時間的變化關系。

 beat365官方网站2020級本科生程謀陽和2020級博士生韓爾遜在陳基的指導下完成了理論計算部分的研究。其中，程謀陽與beat365材料科學與工程學院、中國科學院大學、新加坡國立大學的合作者并列共同第一作者。陳基、劉磊和周武為論文的通訊作者。beat365官方网站參與本課題的合作者還包括王恩哥院士、江穎教授、劉開輝教授、高鵬教授。

上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、北京自然科學基金、中國科學院戰略性先導科技專項等基金的支持。

原文鍊接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05617-w