銅氧化物高溫超導材料具有在常壓下最高的超導臨界溫度（Tc），并且材料中的電子強關聯性還導緻了豐富的物理現象。研究者一直試圖從這些複雜交織的自由度中找出超導庫珀配對的關鍵驅動因素，其中的一個思路是尋找與Tc直接相關的能量尺度。正是在這一思路下，傳統超導體中的同位素效應（較輕的同位素具有較高的Tc）強有力地支持了BCS理論的建立——原子質量決定了聲子能量，而聲子能量又與Tc直接相關。

盡管許多研究者相信磁性相互作用在銅氧化物的超導配對中發揮了關鍵作用，但到目前為止，仍缺乏一個直接的實驗表明磁性相互作用的強度與Tc之間具有明确關聯。磁性相互作用的強度可以從磁激發的能譜上反映出來，這些激發譜在摻雜的銅氧化物中被稱為順磁振子。值得注意的是，摻雜可以改變Tc，但對順磁振子的能譜影響不大，因此當我們說“與Tc關聯”時，實際上是指與最佳摻雜時可達到的最高Tc關聯。為了驗證這樣的關聯是否存在，實驗上就必須比較不同的銅氧化物；但随着化學成分的改變，如何知道（最佳）Tc的變化主要與順磁振子能量的變化有關，而沒有受到其他因素的影響？

beat365官方网站量子材料科學中心李源研究員、彭瑩瑩研究員課題組與德國馬克斯·普朗克研究所、卡爾斯魯厄理工學院、以及英國鑽石光源的研究人員組成的聯合研究團隊，采取的策略是選擇在一個高Tc的銅氧化物家族之内進行比較，從而減少“其他因素”的影響；最終，聯合研究團隊選擇了Tc高達100 K級别的汞系銅氧化物家族。這個化合物家族的單晶樣品十分難以合成，數年來，李源研究組在合成工藝上取得的重要進展（Physical Review Materials 2, 123401 (2018)）為本項工作的實施奠定了基礎。

聯合研究團隊使用共振非彈性X射線散射（RIXS）和拉曼散射這兩類高精度的非彈性光子散射譜學，首次測量并比較了汞系銅氧化物家族的前兩種化合物（HgBa₂CuO_4+x，Hg1201；HgBa₂CaCu₂O_6+x，Hg1212）中的順磁振子能量。實驗中最關鍵的發現是，從Hg1201到Hg1212 ，順磁振子的能量在全譜範圍内大約增加了20~30% （圖1）。這一結果支持了磁性驅動的超導配對機制——兩種材料的最佳Tc也恰好相差約30%。

圖1 a—b在Hg1201上測量的RIXS代表性數據，面内動量轉移量分别為Q_// = (0.46, 0)和(0.25, 0.25)，以倒格子單位(r.l.u.)表示；c—d  Q_// 沿高對稱方向的光譜的排列圖，拟合的順磁振子峰由陰影區域顯示；e—h與a—d 對應的 Hg1212數據（整個能标高了20-30%）

圖2 不同銅氧化物在最佳摻雜下的T_c，與（順）磁振子能譜（由中子散射和 RIXS 測得）中提取的反鐵磁相互作用強度關系圖（其中，插圖為反鐵磁相互作用J在銅氧面上的示意）

受這一結果啟發，聯合研究團隊還進一步彙總了多個銅氧化物家族的有關數據，發現最佳Tc與順磁振子能量之間有一個近似線性的關系（圖2）。圖中有幾種化合物偏離了這一關系，但它們都有各自的不利于形成高Tc的因素，比如較強的無序、過小的電子躍遷距離等。

2022年6月7日，相關研究成果以“銅氧化物中的順磁振子和高溫超導電性”（ Paramagnons and high-temperature superconductivity in a model family of cuprates）為題，在線發表于《自然·通訊》（Nature Communications）。beat365官方网站量子材料科學中心2019屆博士畢業生王立晨（目前為德國馬克斯·普朗克研究所的洪堡基金博士後）、2017級博士研究生何冠宏為共同第一作者，李源和彭瑩瑩為共同通訊作者。研究工作中涉及的共振非彈性X射線散射實驗在英國鑽石光源的I21線站完成。該研究運用直接的譜學測量實驗，在高質量樣品中揭示了順磁振子能量與Tc之間存在的一種近乎正比的關系，這一結果将啟發研究者深入思考磁性配對的定量機制，或者說，對其他配對機制如何解釋這一最新的發現提出了挑戰。

上述研究工作得到國家自然科學基金和國家重點研發計劃等支持。

原文鍊接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-30918-z