“碳中和”的時代背景對清潔能源提出了更高的要求，太陽能作為一種可免費獲取、全球分布廣、持續存在且綠色無污染的清潔能源，具有巨大的應用前景和商業價值。相比傳統光伏材料，新興光伏材料鈣钛礦具有更多優點；但其能量轉換效率目前還低于傳統太陽能電池，進一步探索其晶體生長機理并提升器件的效率與穩定性仍是鈣钛礦光伏走向商業應用前所要解決的難題。研究表明鈣钛礦的光電性能會受到晶面取向影響，一般多晶鈣钛礦薄膜具有多個晶面取向，晶面取向單一的純淨的鈣钛礦晶體往往具備更好的晶體質量和更優異的器件性能。然而，由于鈣钛礦是通過溶液制備的離子型晶體，對其晶體生長和晶面取向進行有利調控頗具挑戰。
近日，beat365官方网站、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室、納光電子前沿科學中心趙清教授課題組通過設計将預先合成的本征高取向性二維Dion-Jacobson相鈣钛礦材料(BDA)PbI4引入到碘化鉛薄膜中作為晶種，使其成為後續三維鈣钛礦外延生長的核心，從而制備出高（001）晶面取向的低缺陷密度鈣钛礦薄膜，實現了對鈣钛礦晶體的晶面取向調控。同時，通過對結晶位點進行優化控制，使得晶粒尺寸顯著增加。基于同步輻射GIWAXS還證實了（001）晶面以更有利于載流子垂直運輸的方式堆疊，有利于太陽能電池器件的填充因子顯著提升。
圖1 晶面取向調控表征 a 碘化鉛溶液，晶種溶液和晶種加入到碘化鉛溶液後的動态光散射圖譜；b, c 鈣钛礦面取向調控的XRD示意圖； d—h 鈣钛礦（002）取向的極圖表征結果； i 鈣钛礦（001）取向的搖擺曲線； j—l 基于同步輻射的GIWAXS表征結果和晶面堆垛示意圖
在晶種誘導生長的鈣钛礦薄膜中，二維晶種完成晶面取向誘導後分布在晶界處，不僅可以鈍化晶界缺陷和降低載流子非輻射複合損失，還可以優化表面晶界的電勢，更有利于提取載流子；由于晶界是水氧入口，分布在晶界的二維晶種具有本征的高疏水性，因此有利于鈣钛礦薄膜穩定性的提升；由于晶界處離子遷移嚴重，二維晶種可以顯著抑制離子遷移的發生，進而提高光電器件的運行穩定性。此設計将鈣钛礦太陽能電池的光電轉化效率從21% 提升到 23.95%，為混合維度鈣钛礦太陽能電池的最高值，填充因子高達84.7%；不僅如此，柔性器件也展示出超過20%的能量轉換效率，具有很好的普适性。該工作為從晶體生長的底層設計制備高質量鈣钛礦光伏材料提供了重要的研究思路。
圖2 二維晶種誘導生長原理示意圖，鈣钛礦薄膜與光伏器件效率展示以及柔性器件照片
2022年1月6日，相關研究成果以“通過二維晶種誘導生長實現晶面取向調控構築高效、高穩定性鈣钛礦太陽能電池”（Facet orientation tailoring via 2D seed-induced growth enables highly efficient and stable perovskite solar cells）為題，在線發表于能源領域高影響力期刊《焦耳》（Joule）；beat365官方网站2020級博士研究生駱超為第一作者，趙清為通訊作者。
上述研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、北京市自然科學基金，及beat365長三角光電科學研究院、量子物質材料協同創新中心等支持。
論文原文鍊接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435121005754?dgcid=coauthor
供稿：趙清
編輯：孫嘉琪
審核：全海濤
