beat365官方网站、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室劉運全教授、龔旗煌院士課題組以自旋-軌道耦合作用較強的氪原子作為研究體系，基于雙指針阿秒鐘技術，在實驗上精确測量了氪原子的光電子動量譜、能譜和自旋-軌道耦合效應導緻的電離時間延時。相關研究成果以“氪原子多光子電離的圓二向色性和自旋-軌道相互作用延時實驗研究”（Probing the spin-orbit time delay of multiphoton ionization of Kr by bicircular fields）為題，2021年6月4日發表于《物理評論快報》（Physical Review Letters）。

圓偏振激光是典型的手性光場。不同于線偏振激光場，圓偏振激光具有含時旋轉的電場矢量，其電場矢量的旋轉方向（如左旋、右旋）決定了光子的自旋角動量。正是由于這種獨特的光場性質，圓偏振激光被廣泛地應用于光與物質相互作用的二向色性以及手性動力學的探測。

圓二向色性在原子分子物理、材料物理等領域中具有廣泛的應用。在原子體系，強激光場作用下所激發的電子态非常依賴光場的手性。目前，強場電離過程的圓二向色性和時間分辨動力學是阿秒物理的研究前沿。我們知道，原子内電子運動具有自旋-軌道耦合效應，其本質是電子軌道運動産生的磁場對電子自旋磁矩的作用。這種相互作用會對光電離的時間延時産生重要影響，對測量光電效應的發生時間具有重要意義。

針對以上問題，beat365官方网站、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室劉運全教授、龔旗煌院士領導的課題組展開了深入的實驗研究。他們以自旋-軌道耦合作用較強的氪（Kr）原子作為研究體系，基于課題組前期發展的雙指針阿秒鐘技術（Phys. Rev. Lett. 120, 073202 (2018); Phys. Rev. Lett. 122, 013201 (2019)），用強的圓偏激光（波長為400 nm）電離氪原子，弱的圓偏激光（波長為800 nm）做為探測光，通過改變800 nm圓偏激光的相對旋向探測氪原子多光子電離過程的圓二向色性，從而在實驗上精确測量了氪原子的光電子動量譜和能譜（如圖1所示）。當800 nm激光光場旋向由同向旋轉到反向旋時，在與自旋-軌道分裂态 ²P_1/2對應的電子動量譜上，邊帶電子的産率得到明顯增強，将導緻²P_1/2電離通道呈現無法用單電子近似理論解釋的反常的光電子圓二向色性（如圖2所示）。這與²P_3/2電離通道的情況截然不同，也不同于早前報道的氩原子多光子電離的圓二向色性。為了揭示其物理機制，課題組開展雙色連續變光強以及泵浦-探測實驗研究，證實了²P_1/2電離通道的反常圓二向色性與反向旋光場中的共振電離有關。不同于傳統的多光子共振，該實驗觀測到的共振躍遷是由吸收雙色場不同旋向的光子所引起的。

圖1 單色圓偏（a）、雙色同向旋（b）、雙色反向旋（c）以及圓偏光場中的光電子動量分布及相應的電子能譜（d）

圖2 動量分辨（a）、能量分辨（b）的圓二向色性譜，以及雙色同向旋（c）、反向旋（d）圓偏時測量到²P_3/2和²P_1/2的自旋-軌道引起的光電離延時

課題組進一步利用雙色圓偏振激光場特有的超高時間分辨能力測量氪原子自旋-軌道耦合效應導緻的電離時間延時，由第一階阈上電離的能峰及第一階邊帶結構相位依賴的電子産率提取出時間延時分别為～10 阿秒和～50 阿秒（如圖2（c）和（d））。值得注意的是，在反向旋光場中的²P_1/2離子态電離通道出現共振電離，這就為研究共振态對時間延時的影響提供了條件。通過對比同向旋和反向旋光場中測得的自旋-軌道延時，發現雙色圓偏振激光激發的共振态對延時的影響小到幾乎可以忽略。考慮到自旋-軌道耦合效應以及圓偏光場對手性電子态的選擇性電離，與²P_1/2離子态相關的光電子将呈現高度自旋極化，因此反向旋圓偏振光場中的電離有望成為産生高度自旋極化電子有效途徑。

相關研究成果以“氪原子多光子電離的圓二向色性和自旋-軌道相互作用延時實驗研究”（Probing the spin-orbit time delay of multiphoton ionization of Kr by bicircular fields）為題，于2021年6月4日發表于《物理評論快報》（Physical Review Letters）；beat365博雅博士後葛佩佩為第一作者，劉運全為通訊作者。

上述研究工作得到國家自然科學基金及量子物質科學協同創新中心、極端光學協同創新中心、beat365應用物理與技術研究中心等支持。課題組所采用的的實驗方法将有利于促進強場物理領域的電子及光子自旋-軌道相互作用的調控和應用研究。

論文鍊接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.126.223001