二維層狀半導體材料具有幾個原子層厚度，同時能夠保持較高載流子遷移率，是抑制短溝道效應、進一步縮小晶體管尺寸的重要備選材料。然而，目前制備大面積二維半導體薄膜的方法大多采用不同成核點成核、晶疇生長拼接而成。這種方法會在晶疇之間形成晶界，而且不能保證半導體薄膜100%的覆蓋率，從而限制了基于這類薄膜制備的器件的性能和均一性。基于大面積集成電路對于半導體器件性能以及均一性的要求，在器件基底上直接制備晶圓尺寸連續二維半導體單晶材料是産業界、科研界亟待解決的科學和技術問題。

為此，葉堉研究員課題組提出了一種利用相變和重結晶過程制備晶圓尺寸單晶半導體相碲化钼（MoTe₂）薄膜的新方法。過渡金屬硫屬化合物是二維材料中非常重要的一類。MoTe₂由于其金屬相（1T'）與半導體相（2H）之間的自由能差異非常小，為在MoTe₂中實現兩個相之間的可控相變提供了基礎。實驗中，他們首先通過碲化磁控濺射钼膜的方法得到含有碲空位的晶圓尺寸多晶1T'相MoTe₂薄膜。然後，通過定向轉移技術将機械剝離的單晶MoTe₂納米片作為誘導相變的籽晶轉移到1T'-MoTe₂晶圓的正中央，通過原子層沉積的緻密氧化鋁薄膜隔絕1T'相MoTe₂薄膜與環境中的Te原子接觸抑制其他成核。之後在種子區域内打孔，使種子區域成為Te原子補給并維系1T'到2H相變的唯一通道，通過面内二維外延實現了單一成核相變生長的單晶薄膜（圖1）。實驗中發現，籽晶首先通過1T'/2H的垂直界面誘導了種子底部1T'相MoTe₂的相變，進而形成了面内的1T'/2H的異質結繼續誘導相變的發生。整個相變過程伴随着以異質界面處2H相MoTe₂為模闆的重結晶過程，使得相變後的整個薄膜的晶格結構和晶格取向與籽晶完全一緻，最終得到晶圓尺寸的單晶MoTe₂薄膜。該制備方法通過原子的擴散和重排過程實現，無需以襯底為模闆，因此可以在非晶的SiO₂襯底上進行，為後續的器件制備提供了基礎。

圖1 a 晶圓尺寸單晶MoTe₂薄膜的制備過程示意圖。b 制備的MoTe₂薄膜的光學照片。c 種子區域的STEM表征。

将得到的晶圓尺寸單晶MoTe₂作為模闆，通過再次蒸鍍钼膜以及再次碲化的方法，可以在垂直方向上實現對該晶圓的快速外延（圖2），制備二維半導體的塊材單晶晶圓。結合晶圓尺寸的二維層狀材料的剝離轉移技術，有望實現晶圓尺寸單晶單層MoTe₂半導體的批量制備。

圖2 垂直方向快速外延制備單晶2H-MoTe₂塊材單晶晶圓的方法示意圖。

以該薄膜為溝道材料，結合課題組之前發展的MoTe₂相變工程方法制備的大面積1T'/2H/1T'相面内異質結場效應晶體管陣列，器件體現出100%的良率，并具有很好的電學性能，且其電學性能表現出很好的均一性（圖3）。

圖3 以晶圓尺寸單晶2H-MoTe₂薄膜為溝道材料，結合相變工程方法制備的1T'/2H/1T'面内異質結場效應晶體管陣列的電學表征。

該工作以“Seeded 2D epitaxy of large-area single-crystal films of the van der Waals semiconductor 2H MoTe₂”為題，于2021年4月9日在線發表于學術期刊《科學》（Science）上。beat365官方网站凝聚态物理與材料物理研究所葉堉研究員為文章通訊作者，博士後徐曉龍為文章的第一作者。beat365高鵬研究員、陳基研究員、徐萬勁高級工程師，山西大學韓拯教授為本項研究的主要合作者。這一工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、北京市自然科學基金、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室等支持。

論文原文鍊接：https://science.sciencemag.org/content/372/6538/195.full