尋找新穎拓撲結構并探索其物性是當前凝聚态物理研究的一個重點。這些拓撲結構有望為後摩爾時代電子學及其器件提供原材料。目前,人們對磁性材料中具有拓撲穩定性的實空間自旋結構,如渦旋、斯格明子、半子等,已經開展了廣泛的研究。對于介電材料體系,偶極子也能在晶格自由度和電荷自由度的共同調控下發生旋轉,形成拓撲穩定的極性結構。相比于磁性材料中的拓撲自旋結構,極性拓撲結構的研究進展緩慢,直到最近幾年才有明顯起色。制約其研究發展的重要原因有兩個,一方面極性拓撲結構的形成條件更加苛刻。與自旋類似,通常情況下偶極子也傾向于平行排列形成平庸疇,而非旋轉形成拓撲結構,且介電材料的各向異性通常比磁性材料更強,因此使偶極子旋轉形成拓撲結構所需的驅動力也更大;除此之外,極性拓撲結構具有的能量并不穩定,如果沒有非常合适的邊界條件來維持,它們就會弛豫回到平庸疇結構,因此,極性拓撲結構的制備窗口和穩定存在的窗口都比較窄。另一方面,極性拓撲結構很難表征。極性拓撲結構的尺寸通常在納米甚至亞納米量級,且單個拓撲結構内的原子結構高度不均勻,隻有當形成規則有序的陣列時,才能夠被宏觀表征手段探測到,否則其結構特征會被平均效應淹沒。
beat365量子材料科學中心和電子顯微鏡實驗室高鵬課題組長期緻力于低維鐵電界面的研究,他們發展了對氧原子敏感的成像及定量分析技術與原位局域場技術,應用于極性拓撲體系的研究,有一系列原創性的研究成果。最近,他們與湘潭大學、浙江大學、南方科技大學等單位合作在人工氧化物超晶格PbTiO3 /SrTiO3中設計産生了亞十納米的極性渦旋—反渦旋對陣列,并且發現反渦旋存在于非本征極性的SrTiO3中,而不是鐵電體PbTiO3中。

(a)示意圖:夾在兩個渦旋之間的拓撲反渦。(b) 相場模拟的 (PbTiO3)n /(SrTiO3)m相圖,其中n表示PbTiO3的單胞層數,m表示 SrTiO3的單胞層數。不同厚度對應不同的相。其中黑色框标記的*區域對應的是反渦旋能夠存在的窗口。(c) 相場模拟:當m = 4和n = 10時,夾在兩個渦旋之間會形成比較完美的反渦旋陣列。 (d) 實驗:原子像。箭頭是由原子像計算得到的位移矢量(近似正比于極化矢量)。
由Kosterlitz和Thouless的開創性工作可知,在Kosterlitz-Thouless相變過程中可能會形成渦旋—反渦旋對。相比于形成單個渦旋或反渦旋,這種渦旋—反渦旋對可以顯著降低形成能。實際上,在超導以及鐵磁系統中都觀察到了這樣的渦旋—反渦旋對。2016年美國伯克利的研究人員在鐵電體系PbTiO3 /SrTiO3超晶格中的PbTiO3層中也發現了陣列型的極性拓撲渦旋。之後國際上多個課題組對該氧化物超晶格體系開展了廣泛的研究,但是,一直沒有發現反渦旋的蹤迹。高鵬研究團隊認為原因可能是沒有找到合适的生長窗口或結構表征精度不夠。因此,他們首先通過系統的相場模拟構建了相圖,發現反渦旋的确可能存在但是存在的窗口很狹窄。在此基礎上,他們設計了合适的人工超晶格結構,利用多種定量原子像分析方法确認了反渦旋的存在。有意思的是,反渦旋并不存在于鐵電層PbTiO3中,而是存在于名義上的非極性材料SrTiO3中。圖d展示了4個單胞層(1.6納米)SrTiO3中存在反渦旋。研究團隊探索了其形成機理,發現SrTiO3表現出較弱的各向異性,促進了反渦旋的形成。其形成驅動力主要是與電荷自由度相關的靜電力,而與晶格自由度相關的彈性力幾乎不起作用。據此,他們還預言了利用p-n、微納加工等方式可能在純的SrTiO3中産生反渦旋而不依賴于目前的人工氧化物超晶格。與拓撲平庸疇相比,反渦旋的介電常數增強。此外,電場和溫度都可以驅動渦旋—反渦旋對與平庸相之間來回轉變。
此項工作首次在非本征極性材料中實現了極性拓撲結構,得到了亞十納米結構的極性渦旋—反渦旋對陣列,擴展了極性拓撲結構的研究範圍,也進一步驗證了K-T理論在極性體系的适用性。此外,也為極性反渦旋的存在給出了直接的原子尺度證據。
上述研究以 “Creating polar antivortex in PbTiO3/SrTiO3 superlattice”為題發表在《自然·通訊》(Nature Communications)。beat365官方网站量子材料科學中心研究生Adeel Abid和孫元偉、浙江大學航空航天學院研究生侯旭、湘潭大學材料科學與工程學院譚叢兵博士為論文共同一作者,湘潭大學材料科學與工程學院鐘向麗教授、浙江大學航空航天學院王傑教授、南方科技大學材料科學與工程系李江宇教授、beat365官方网站高鵬研究員為論文共同通訊作者。研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、量子物質科學協同創新中心、廣東省重點研發計劃等的支持。
論文鍊接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-22356-0