聲子在凝聚态體系的熱學、電學和納米光學等性質中起着重要作用。然而，對單個納米結構或晶體缺陷等的局域聲子色散進行實驗測量在技術上具有很大困難。非彈性中子散射、X射線散射等手段由于空間分辨率不足隻能測量塊體材料的聲子色散，針尖增強拉曼散射等光學方法則不具有足夠的動量探測範圍。為了測量局域聲子色散，必須同時實現納米級空間分辨率、足夠的動量探測範圍和分辨率、meV級能量分辨率、極高的探測靈敏度，這些是傳統實驗手段無法兼顧的。

圖：a 四維電子能量損失譜技術原理示意圖；b （由上至下）電子束由氮化硼納米管中心到邊緣掃描時得到的聲子色散

beat365官方网站量子材料科學中心和電子顯微鏡實驗室的高鵬研究組利用掃描透射電子顯微鏡發展了四維電子能量損失譜技術（4D-EELS），首次實現了單個納米結構中不同位置的聲子色散測量。在衍射平面上利用狹縫光闌收集散射後的電子，可以并行采集具有不同動量轉移的聲子譜，這大大提高了數據采集效率，使得在空間上進行二維掃描的同時記錄不同位置處的色散關系成為可能。四維電子能量損失譜包含兩個空間維度、一個動量維度和一個能量維度，可以在納米分辨率下繪制聲子色散分布圖，并進一步得到各支聲子的局域群速度等信息。這一技術的動量轉移範圍覆蓋多個布裡淵區，靈敏度足以探測單個納米結構的信号，且空間分辨率和動量分辨率可以根據需要調節至最佳平衡。這為納米尺度聲子色散的實驗測量提供了可行的方案，預期将在拓撲聲子、電聲耦合、熱電和散熱材料中的界面和缺陷熱傳導等研究中發揮重要作用。

近日，該研究組在《Nature Communications》上發表了題為“Four-dimensional vibrational spectroscopy for nanoscale mapping of phonon dispersion in BN nanotubes”的文章，研究者以多壁氮化硼納米管為例，在納米尺度上測量了單根管的聲子色散的空間分布。實驗結果顯示，多壁氮化硼納米管的聲子色散與hBN接近。當電子束位于納米管中心時，測量得到的聲子色散與hBN面内方向的色散基本一緻；當電子束位于管壁邊緣時，得到的色散則對應hBN面外方向。這些測量結果與密度泛函微擾理論計算得到的散射截面相一緻。

4D-EELS同時具有高空間分辨率和動量分辨率，因此還可以測量不同動量轉移處聲子在缺陷附近的強度分布。對于不同的動量轉移，由納米管缺陷造成的強度變化有明顯不同。對于零動量轉移的振動信号，偶極散射占主導，測量得到的信号主要來自聲子極化激元（聲子與光子耦合形成的準粒子）。由于長程庫倫作用的空間尺度遠大于缺陷尺寸，這一信号對小尺度缺陷較不敏感。對于較大的動量轉移，局域的碰撞散射信号占主導，此時聲學支聲子強度在缺陷附近顯著改變，而光學支則對缺陷較不敏感。此外，聲子強度圖像還可以用于表征傳統成像手段難以觀測到的部分缺陷。

beat365官方网站本科畢業生亓瑞時和前沿交叉學科研究院博士研究生李甯為該文章的共同第一作者，beat365量子材料科學中心和電子顯微鏡實驗室高鵬研究員為文章的通訊作者。其他合作者有國家納米科學中心楊曉霞研究員和戴慶研究員、河北工業大學黃陽教授、beat365工學院材料科學與工程系劉磊研究員、松山湖實驗室許智研究員、深圳量子科學與工程研究院俞大鵬院士。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、量子物質科學協同創新中心、廣東省重點研發計劃等的支持。

論文鍊接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-21452-5