過渡金屬二硫組化合物是一大類被廣泛研究的層狀二維材料，其不僅在工業上有廣闊的的應用前景，同時也蘊含豐富的凝聚态物理現象。1T-TaS2是一個經典的例子。在高溫時，1T-TaS2處于金屬态。随着降溫，1T-TaS2經曆多個電荷密度波（CDW）相變，并最終在低溫下進入絕緣态。有關1T-TaS2絕緣态的成因一直存在争議。由于CDW的存在，每13個Ta原子聚集在一起形成star of David（SD）的結構。每個SD結構中，僅有一個電子處于費米能附近，形成帶寬很窄的半滿能帶。一方面，有些觀點認為，局域庫倫相互作用使半填充能帶發生莫特相變，在費米能附近打開能隙，形成了莫特絕緣體。而另一方面，有些觀點認為，半滿能帶可以發生皮爾斯相變，每兩層相鄰的TaS2層配對，形成雙層結構，從而使得費米能附近電子剛好變為偶數，形成滿帶的能帶絕緣體。
确定1T-TaS2的基态非常重要，如果其為莫特絕緣體，其可能為實現理想自旋液體提供合适的平台。利用量子材料中心李源課題組提供的高質量單晶樣品，張焱課題組利用變溫X射線衍射和角分辨光電子能譜（ARPES）技術，對1T-TaS2中的相變過程進行了研究。實驗首先發現，當進入低溫的絕緣态時，X射線衍射觀察到了c方向半整數衍射峰（圖1），同時能帶沿着kz方向出現周期為2p/2c的色散。這兩個結果都顯示了1T-TaS2低溫下存在層間的二聚化，是一個能帶絕緣體。
更有趣的是，張焱課題組利用自行研制的ARPES系統，通過連續精密的變溫實驗，在相變附近的一個微小溫度窗口中，發現了一個之前未被觀測到的絕緣中間态（I态）。 進一步實驗表明，在I态中，能帶具有明顯的能隙，呈現絕緣性，但其能帶沿kz方向的色散消失，表現出準二維的特性。
圖1：變溫依賴的X射線衍射譜。a1T-TaS2在低溫120K和常溫300K的沿c軸方向衍射譜對比圖，插圖是放大1100倍的（0, 0, 5/2）和（0, 0, 7/2）半整數峰。b1T-TaS2在升溫過程中（0, 0, 7/2）和（0, 0, 4）衍射峰的演化圖。c1T-TaS2層間二聚的示意圖。
圖2：能帶随溫度演變的ARPES數據和示意圖。a, b1T-TaS2在變溫過程中的G點附近的能量分布曲線和相應的溫度依賴演化圖。c, d1T-TaS2在I态和C-CDW态的能帶沿kz方向的色散。e, f1T-TaS2在不同電子态下的能帶演化示意圖。
通過進一步分析，張焱課題組發現，1T-TaS2中存在多種相互作用的競争。面内電子躍遷、格點庫倫相互作用和層間電子躍遷都具有相近的能量尺度。在低溫下，層間躍遷主導，體系發生層間二聚處于能帶絕緣态。而随着升溫，在很小的溫度窗口中，庫倫相互作用占據主導，誘導體系發生了能帶絕緣态到莫特絕緣态的轉變。而進一步升溫，面内電子躍遷占據主導，體系進入金屬态。這一發現不僅解決了1T-TaS2中絕緣态成因的争議，同時，中間态的發現也為1T-TaS2體系中尋找莫特絕緣體和自旋液體相指出了新的溫度區間。
該項工作于2020年8月25日以“Band insulator to Mott insulator transition in 1T-TaS2”為題，在線發表于物理學術期刊Nature Communications[Nature Communications 11, 4215 (2020)]。量子材料科學中心的張焱助理教授是文章的通訊作者，博士生王宇迪為文章第一作者，該工作使用的高質量的1T-TaS2單晶樣品由量子材料中心李源課題組提供，博士生姚偉良生長。光子能量依賴實驗在合肥同步輻射光源BL13U完成，感謝崔勝濤博士的幫助。該項研究得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃的支持。
