Physical Review X報道量子材料科學中心王楠林研究組關于銅氧化物高溫超導體非平衡态光學性質的研究進展

超導電性具有巨大的應用前景，因此提高超導轉變溫度一直是凝聚态物理領域經久不衰的研究課題。近年來超快激光誘導的“瞬态超導”是這方面一個令人驚奇的進展，特别是欠摻雜的YBa2Cu3O6+x中這種瞬态超導甚至可出現在室溫以上溫度。這些報道引起了凝聚态物理領域的廣泛關注，超快激光因此被視為進一步提高超導轉變溫度的全新手段之一。

按照報道，“聲子共振激發”是超快激光在YBa2Cu3O6+x中誘導瞬态高溫超導的必要條件，即需要調節泵浦光的能量與晶體結構中頂點氧原子c軸方向振動頻率共振（能量在中紅外區間，大約20 THz）才能誘導瞬态超導；而瞬态超導的判斷則依據泵浦光激發後樣品在太赫茲能量區域c軸方向光學常數的譜學特征。因此瞬态超導的誘導和識别都對超快光譜實驗技術和相關分析有很強限制和要求：首先，需要能夠實現波長（能量）可調的強場脈沖激光輸出，目的是獲得與聲子能量共振的泵浦激光；第二，需要實現泵浦之後不同時間延遲的時域太赫茲光譜測量；第三，需要精确測量平衡态的光學常數，這是計算泵浦之後非平衡态光學常數的前提和基礎；第四，需要考慮到泵浦光和太赫茲探測光在穿透深度上的巨大差别，即需要利用合适的數學模型進行複雜數值計算後給出泵浦光穿透深度範圍内光學常數的行為。由于實驗技術和數據分析等方面的複雜性，多年來這方面所有的實驗結果均出自德國漢堡馬普所Cavalleri 教授領導的一個研究組。當前該領域有許多疑問和重要問題尚待回答和解決，例如瞬态超導是否是所觀察到的非平衡态光學響應的唯一可能解釋？是否必須要求與聲子能量共振的泵浦激光激發才能誘導出相關現象？

近日，beat365官方网站量子材料中心的王楠林研究組在Physical Review X期刊發表文章針對上述問題開展了深入研究。該研究組在基金委重大科研儀器設備研制專項支持下自主建設了“能量可調近紅外到中紅外強場脈沖激光泵浦-太赫茲探測”實驗系統。他們利用脈寬35 fs，重複頻率1 KHz，單脈沖能量3.2 mJ的800nm激光泵浦一台共享白光的雙路輸出光參量放大器，由光參量放大器輸出的近紅外光作為泵浦光、或由其輸出的兩路信号光（偏振互相垂直）在非線性光學晶體GaSe上差頻得到載波相位穩定的中紅外泵浦光。研究組首先利用傅裡葉變換光譜技術測量欠摻雜銅氧化物高溫超導體YBa2Cu3O6+x 沿c軸方向寬廣能量區間的反射譜，由Kramers-Kronig變換計算得到平衡态光學常數。之後利用不同能量的激光進行泵浦，研究了泵浦後不同時間延遲樣品c軸方向在太赫茲波段的非平衡态光學性質。

由于銅氧化物高溫超導體具有準二維的晶體結構，體系導電載流子主要被束縛在兩維的CuO2層内，這些CuO2層由導電比較差的原子層所隔開。因此正常态時體系沿c軸方向導電性很差、反射率較低；但是當體系進入超導态後，相鄰 CuO2層通過約瑟夫森效應耦合起來。超導凝聚在c軸方向太赫茲波段的光譜特征包括：反射率譜上出現一個陡峭的約瑟夫森等離子體邊、電導率實部σ1的低頻譜重丢失、電導率虛部σ2在零頻附近出現發散。圖1顯示了超導轉變溫度55K的YBa2Cu3O6.55樣品c軸方向的平衡态光學性質。

該研究組分别利用之前報道中可通過“聲子共振激發”誘導“瞬态超導”的中紅外泵浦光和遠高于體系中所有集體激發模式的近紅外泵浦光激發樣品，發現當樣品處于超導态時，中紅外和近紅外泵浦光激發均會拆散體系中的超導庫珀對、産生準粒子激發，表現出瞬時的破壞超導，之後體系随時間延遲向原有的超導态弛豫；而當樣品處于正常态時，c軸方向非平衡态光學響應表現出低頻反射率增加、同時電導率實部和虛部也都增加的特征。分析表明這些特征同樣可以由激光誘導的準粒子激發進行解釋（見圖2），因此“瞬态超導”不是這一現象的唯一可能解釋。此外，欠摻雜的YBa2Cu3O6+x對于共振中紅外泵浦光和近紅外泵浦光的非平衡态響應并沒有顯著差别，因此實驗排除了“聲子共振激發”是引發這一非平衡态光學響應的必要條件這一假定。

beat365量子材料中心博士生張思捷為文章的第一作者，王楠林教授為文章的通訊作者。該工作使用的大尺寸YBa2Cu3O6+x晶體由上海交通大學姚忻研究組提供。相關結果于2020年3月4日在線發表在Physical Review X期刊上。該工作得到了國家自然科學基金委和國家重點研發計劃的經費支持。

論文相關信息：

S.J. Zhang, Z.X. Wang, H. Xiang, X. Yao, Q.M. Liu, L.Y. Shi, T. Lin, T. Dong, D. Wu, and N.L. Wang*,” Photoinduced Nonequilibrium Response in Underdoped YBa2Cu3O6+x Probed by Time-Resolved Terahertz Spectroscopy”, Phys. Rev. X 10, 011056 (2020).

https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.10.011056