利用微腔拉曼激光檢測單個納米尺度顆粒

近些年來，由于在環境監測、惡性腫瘤早期篩查甚至國土安全方面的重要意義，單個納米尺度顆粒的快速檢測吸引了人們越來越多的興趣。日前，beat365“介觀光學和飛秒光物理創新研究群體”肖雲峰研究員和龔旗煌院士等開發出一種基于微腔拉曼激光的超高靈敏傳感器，在液體環境下成功的實現了單個20納米尺度顆粒的實時檢測。這一最新研究成果于2014年9月30日在線發表在《美國科學院院刊》(Proceedings of the National Academy of the Sciences of the United States of America, DOI: 10.1073/pnas.1408453111)上，文章題為“Single nanoparticle detection using split-mode microcavity Raman lasers”。

實現超高靈敏光學傳感的核心是增強光與待測物質之間的相互作用。為此，該研究小組使用了一種特殊的光學微腔，其形狀具有空間旋轉對稱性，如圖1所示。當光在彎曲的高折射率腔體内表面發生全反射時，光場幹涉增強形成光學回音壁模式，其原理類似于聲音在北京天壇回音壁的牆面傳播，故而得名。這類光學微腔往往具有極高的品質因子和較小的模式體積，且可在芯片上進行批量制備，無需反射鏡等元件，結構簡單等特點，因而在超高靈敏光學傳感研究和應用方面展露出極大的潛力，近些年來也吸引了國際學術界的廣泛關注。

光學微腔傳感的常見物理機制是模式移動和模式劈裂。前者具有高靈敏度，但受環境溫度漂移等噪聲影響嚴重；而後者需要苛刻的實驗條件，不易檢測尺寸為數十納米的顆粒。解決方法之一是利用新的傳感機制―模式展寬，由beat365該課題組首次提出并實驗證明(Advanced Materials 25(39), 5616 (2013))。近期，他們又進一步發展了基于模式劈裂機制的微腔傳感技術，并提出了突破檢測極限的新方案。在剛發表的工作中，研究人員創新性的将微腔拉曼激光模式劈裂應用于單個納米尺度顆粒的傳感，檢測極限達到了國際領先水平。

在該實驗工作中，創新群體研究人員利用一個光纖錐将泵浦激光輸入到微腔之中并收集其發射，得益于回音壁模式的超高品質因子和腔體材料本身的三階非線性效應，一個毫瓦量級功率的輸入光即可在腔體内産生顯著的受激拉曼散射。原則上，拉曼激光可以在順時針、逆時針兩個相反傳播方向的回音壁模式中産生。值得指出的是，這一對正反傳播的模式具有完全相同的模場分布、偏振方向和共振頻率。當單個納米顆粒吸附在微腔表面時，顆粒本身的背向散射會引起這一對模式之間發生相互耦合，從而形成拉曼激光的模式劈裂，在時域上表現為拉曼激光的拍頻，如題2(a)。通過監測微腔拉曼激光拍頻的變化，即可實現對納米顆粒的實時檢測，如題2(b)所示。利用這種方法，研究人員在液體環境下實現了單個20納米尺寸顆粒的檢測。由于拉曼散射是大多數材料都具有的性質，且其具有很寬的增益帶寬，因此相對摻雜增益介質的微腔激光，拉曼激光傳感器不需要複雜的摻雜的過程，使得傳感系統更加簡單，同時也降低了對泵浦光波段的要求，将微腔傳感走向實際應用推進了一大步。

系列研究工作得到了科技部973計劃、國家自然科學基金委重點項目、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室及量子物質科學協同創新中心的支持。

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