基于表面等離激元的納米顆粒電催化反應成像的理論模拟

“飛秒光物理和介觀光學”基金委創新研究群體龔旗煌教授、古英副教授和博士研究生王珞珈與美國亞利桑那州立大學陶農建教授等合作完成的基于表面等離激元納米顆粒電催化反應成像的論文于2012年8月26日發表在重要學術刊物 Nature Nanotechnology（Xiaonan Shan, Ismael Díez-Pérez, Luojia Wang, Peter Wiktor, Ying Gu, Lihua Zhang, Wei Wang, Jin Lu, Shaopeng Wang, Qihuang Gong, Jinghong Li and Nongjian Tao, Imaging the electrocatalytic activity of single nanoparticles, doi:10.1038/nnano.2012.134 http://www.nature.com/doifinder/10.1038/nnano.2012.134）。群體成員的主要貢獻是對基于表面等離激元的納米顆粒電催化反應成像過程進行了系統的理論模拟和分析，為實驗結論提供了強有力的支持。古英副教授為共同通訊作者，本工作合作者還包括西班牙巴塞羅那大學IBEC和清華大學的研究人員。

金屬納米顆粒的電催化性能依賴于它們的數量、大小、形狀和組成，對其進行準确的表征要求探測技術能夠直接對單納米顆粒進行測量。有别于測量大量顆粒平均電催化反應電流的傳統技術，陶教授及其合作者研究的基于表面等離激元的電化學電流成像（P-ECi）技術可以快速、非侵入式成像并量化大面積電極表面的單鉑金納米顆粒或者納米顆粒陣列，使其特别适合于快速篩選不同條件下制備的納米顆粒催化劑。P-ECi技術還可以測量單鉑金顆粒的循環伏安曲線。

實驗測量的結果與利用有限元計算軟件COMSOL模拟的理論模型符合的很好。數值模拟給出了鉑金納米顆粒對電極表面傳播的表面等離激元模式的散射，證實了單納米顆粒成像的實驗結果（圖一a,b,d,e）。改變模型中納米顆粒附近的折射率，可以模拟電催化反應成像（圖一 c,f）。電催化反應發生引起顆粒附近的氫分子濃度增加，環境折射率減小，使其可以通過散射信号的變化進行監控。

通過将表面等離激元光學應用于生物化學探測，陶教授及其合作者獲得了可同時進行高通量篩選和單顆粒水平探測的新技術。

研究工作得到國家自然科學基金委“創新研究群體”項目等的資助。