高遷移率的金屬富勒烯晶體的合成與表征

富勒烯包合物通常以氣相形式存在，在實驗中一般難以獲得其單晶。人工微結構與介觀物理國家重點實驗室的呂勁課題組與日本築波大學的赤坂健教授，日本分子科學所的永濑茂教授，羅光富博士和王路博士合作，對金屬富勒烯晶體開展了研究。通過化學修飾方法，合成了金屬富勒烯包合物La@C82的晶體。測量表明，該單晶在其c軸方向具有目前有機導體中最高的載流子遷移率（μ >10 cm2 V-1 s-1）。對比實驗表明，單晶形态以及La摻雜對其高遷移率有重要貢獻。通過電子結構計算我們發現，該單晶的能隙僅為0.005 eV（相比而言，C60面心立方晶體的能隙則超過1.5 eV），電子和空穴的有效質量約為自由電子質量的0.94倍。因此在室溫下很容易變成導電性好的半金屬。本研究工作發表于化學領域頂級雜志Angewandte Chemie 51，1589 （2012）（IF=13.455）（北大為共同通訊作者單位之一）和 J. Am. Chem. Soc. 133, 2766 (2011) （IF=9.907）。在此基礎上，他們又合成和表征了包含多個金屬原子的金屬富勒烯晶體。他們發現Sc3C2@C80 的載流子遷移率為μ = 0.13 cm2 V-1 s-1，比La2@C80 或者Sc3N@C80 的載流子遷移率高兩個數量級。因此可以通過改變内部金屬的種類調節金屬富勒烯晶體的載流子遷移率，從而使其廣泛應用于有機分子器件。研究工作發表在J. Am. Chem. Soc. 134, 11681 (2012)上（北大為共同通訊作者單位之一）。

上述研究工作得到了國家重大研究計劃，教育部新世紀人才計劃，國家自然科學基金以及人工微結構和介觀物理國家重點實驗室的支持。