beat365官方网站現代光學研究所、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室“極端光學團隊”許秀來教授和龔旗煌院士團隊與合作者在實驗上構建了一種等離激元納腔和一維缺陷态光子晶體微腔耦合的新型混合腔，顯著增強了室溫下的光與物質相互作用，為納米尺度量子光學研究帶來了新的思路。該成果以“布洛赫表面波調制等離激元納腔增強光-物質相互作用”( Enhanced Light–Matter Interaction with Bloch Surface Wave Modulated Plasmonic Nanocavities )為題，在線發表于《納米快報》（Nano Letters）。

當半導體中激子躍遷與光學微腔之間的光子交換速率大于他們的平均損耗時，耦合系統就會進入強耦合狀态并形成激子極化激元(exciton-polariton)的準粒子，其兼具光子小的有效質量、快的傳播速度和長程時空相幹等優異特性，同時也在物質層面加強了粒子間的相互作用。當參與耦合的激子數目被進一步降低，達到少激子甚至是單激子水平時，耦合體系屬于腔量子電動力學研究的範疇。該體系可用來實現基于單激子或多激子态的非線性光子阻塞、極化激元激光或極化激元開關等，有望提升量子光學、量子信息科學等領域的發展。

在室溫下實現少激子甚至單激子水平的強耦合對于開發室溫量子器件至關重要，二維過渡金屬硫族化合物（TMDCs）材料因其同時具有原子級的厚度、良好的光學穩定性和室溫穩定發光等優勢，被認為是實現少激子室溫強耦合量子态的新興量子材料之一。而等離激元納腔因其具有突破光衍射極限的光模體積，可以将光場在納米尺度進行壓縮，進而在少激子極化激元的研究方面展現了非常大的研究潛力。這其中光場的納米局域對于該耦合體系中激子數目的壓縮至關重要，如何在高精度的制備水平上，尋找新的方法進一步壓縮光學模式體積，實現大的耦合強度同時減小參與的激子數量，是該領域研究的重點和難點。

許秀來教授和龔旗煌院士研究團隊基于前期的工作[Nano Letters ,22,2177-2186 (2022)]，在實驗上通過将等離激元納腔與一維光子晶體（1DPC）中的布洛赫表面波（BSW）相耦合，制備出了具有超小模式體積、光場定向局域的新型混合納米腔，顯著了增強納腔與二維TMDCs材料激子的相互作用（圖1a-c）。如圖1d所示，當等離激元模式與1DPC中的BSW模式相互共振時，混合腔的模式體積出現了明顯的壓縮。

圖1. (a)器件結構示意圖。bowtie結構在（b）ITO襯底和 （c）1DPC上的模場分布。（d）BSW對納腔模式體積的壓縮

研究團隊通過不斷優化微納加工技術，制備出了間隙穩定在約10 nm左右的bowtie型納米腔，為實現超小模式體積光腔提供了堅實基礎。通過調整一維光子晶體的缺陷層厚度，實現了BSW模式與等離激元間隙模式、WSe₂單層中的激子間的能量匹配。在實驗中，通過調整bowtie納腔的結構尺寸，可以對等離激元模式進行有效地調諧。如圖2中的暗場散射光譜可見，布洛赫表面波的引入顯著降低了等離激元模式的線寬，從而抑制了等離激元損耗，降低了強耦合的臨界條件。

圖2. 混合腔中等離激元模式的線寬壓縮。（a）和（b）分别為混合腔的暗場散射光譜和相對應的SEM 圖像。圖中比例尺：100 nm。（c）等離激元模式線寬随着能量調諧的變化。

随後，通過将WSe₂單層嵌入到混合腔的内部，實驗中觀察到了強耦合現象，在零失諧條件下，系統表現出186 meV的大的拉比劈裂（圖3）。通過分析BSW模式與等離激元模式、BSW模式與激子以及等離激元模式與激子等的相互作用并建立合适的耦合模型，對實驗數據進行拟合與分析得到耦合系統中與等離激元模式相互耦合的激子數約為8個，與目前同類型研究中的最優值相當。

圖3 （a）暗場散射光譜,從下至上分代表bowtie納米結構的尺寸從80 nm到130 nm。（b）極化激元色散與等離激元能量的函數關系，Ω₂處實現了186meV的拉比劈裂。

同時在該工作中，單個激子貢獻的耦合強度為~17.6meV，約為先前同類型工作中所報道數值的兩倍。這項工作為實現室溫單激子強耦合領域研究提供了重要借鑒意義，推進了強耦合範疇室溫腔量子電動力學的進展。

beat365官方网站現代光學所2021級博士研究生富博文、2023級博士研究生戴文爍為論文共同第一作者，許秀來為論文的通訊作者。上述研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、beat365長三角光電科學研究院的支持。

原文鍊接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c04976?articleRef=test