近日，beat365官方网站現代光學研究所、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室許秀來教授和龔旗煌院士團隊與中國科學院物理研究所光物理重點實驗室王燦研究員、金奎娟院士合作，制備了不同轉角的二維過渡金屬硫族化合物（TMDs）異質結，首次在實驗上實現了不同轉角下層間激子（IXs）的極化翻轉和谷極化度（DCP）的電學調控，為未來電調控谷自旋電子學提供了基礎。該成果以“異質結中轉角依賴的谷極化翻轉”（Twist angle–dependent valley polarization switching in heterostructures）為題，于2024年5月15日在線發表于《科學∙進展》（Science Advances）。

範德華TMDs異質結因具有特殊的電子能帶結構和谷光學性質，近年來引起了人們極大的研究興趣。範德華異質結構中組成單層之間的摩爾條紋會産生納米尺度的周期性摩爾圖案，在這種周期勢中IXs波包的光學性質由局部原子配位決定，這會導緻層間出現獨特的谷光選擇定則。兩層之間的扭轉角度是操縱IXs谷自由度的有力工具，它為控制激子勢能提供了額外的自由度，為實現下一代自旋/谷電子器件提供了獨特的機會。然而，在電控異質結構中，與轉角相關的激子勢能對谷極化的控制尚未得到研究。同時，不同摩爾周期如何控制光輻射極化的物理機制尚不清晰。

針對上述問題，許秀來、龔旗煌研究團隊通過構建R型堆疊的WSe₂/WS₂異質結的電控器件研究了電場和摩爾周期對IXs谷極化的影響，證實了通過調整扭轉角度可以有效控制IXs的谷極化，并發現極化翻轉和谷極化度都具有轉角依賴性。

該研究團隊通過在不同栅壓下的偏振分辨光譜觀察到，扭轉角度越大的器件越需要更高的外部偏壓來實現極化翻轉（圖1d），并且DCP也随轉角的增大而減弱。考慮到層間的激子勢能差對摩爾周期的依賴性，基于第一性原理的理論計算結果發現，兩個極小值之間的激子勢能差随扭轉角度的增大而增大（圖1e和f），這與實驗結果一緻。大摩爾周期的器件，局部最小值點的激子勢能位置較低，導緻在該點位會有更多的激子被束縛，從而增強了手性發射（圖1e和f）。并且随着轉角增大層間電子-空穴（e-h）交換相互作用的增加也會導緻自旋雜化的加劇從而造成DCP的降低（圖1g）。此外，大角度下層内e-h交換相互作用的增加（圖2c）會導緻初始層内谷極化的減弱（圖2a-b），最終造成層間DCP的下降。

圖1. 轉角依賴的極化性質。(a-c) θ≈0°、θ≈1°和θ≈3°時- 40、0和40 V的偏振分辨PL光譜 (T = 10 K)。(d) 三個轉角器件IXs的DCP随栅壓的變化。(e) 不同扭轉角度下的激子勢能的等高線圖。(f) 圖(e)的對角線掃描曲線及摩爾激子的層間光學選擇定則。(g) 層間e-h交換能的等高線圖。

圖2. 轉角異質結中的層内激子谷動力學。(a) 不同扭轉角下共極化和交叉極化PL的時間分辨測量 (T = 10 K)。綠色(紅色)點表示交叉（共）極化的PL衰減。(b) 根據(a)計算得到的時間分辨DCP。實黑色線表示谷壽命的指數拟合。(c) 不同扭轉角度下WS₂層内的e-h交換能。

最後，在這種極化翻轉的基礎上，研究小組進一步展示了一種基于發射光子自旋的編碼過程（圖3）。在周期性栅壓調制下，IXs的發射能量和谷态也随之發生周期性變化，這種調制類似于編碼的寫入、擦除和讀取，比如将IXs不同的谷态編碼為0和1，從而有望拓展非易失性谷自旋存儲方面的應用。這項研究揭示了在轉角電子學系統中調制層間谷極化的物理機制，并證明了通過操縱雙層異質結中的摩爾周期來控制谷極化的可行性。

圖3. 電控轉角異質結構中的谷編碼。(a-b) 周期性偏置電壓(藍線)下器件θ≈0°(a)和θ≈1°(b)的IXs發射随時間變化的能量(紅點)和DCP(綠點)。

中國科學院物理研究所2020級博士生戴丹婕為論文第一作者，許秀來、王燦為共同通訊作者。上述研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、beat365長三角光電科學研究院的支持。

論文原文鍊接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ado1281