近日，量子物質科學協同創新中心、清華大學物理系龍桂魯教授和他的博士生楊旭與美國聖路易斯華盛頓大學楊蘭教授研究組合作，開發出一種新型傳感器，成功地完成了對直徑小到10納米的粒子的單個檢測和計數。該傳感器可以進一步檢測尺寸更加微小的粒子、病毒和小分子。該項工作在線發表于2014年9月1日的《美國科學院院刊》（Proceedings of the National Academy of the Sciences of the United States of America）雜志的先行版（Early Edition）[1]。
該項工作使用了回音壁模式的諧振腔的原理，類似于北京天壇的回音壁。回音壁可以在一側聽到另一側人的竊竊私語，這個原理應用到光學波段，就制成了回音壁模式的光學微腔，其探測原理如圖1所示。這種光學諧振腔中沒有反射光波的鏡子，它被泵浦光激發，形成微型激光器，如果表面落上納米粒子，原本在環形腔中沿單一方向傳播的激光，就會被散射一部分到相反方向的光學模式上。順時針傳播和逆時針傳播的激光相互耦合，原本單一頻率的拉曼激光就劈裂成了兩個不同頻率的拉曼激光。當傳感器中産生拉曼激光後，落到傳感器環上的第一個納米粒子，比如一個病毒，會使得一個拉曼激光劈裂為兩個。更多的粒子一個一個落在傳感器上時，這兩個拉曼激光的頻率和線寬會發生實時的變化。通過分析這兩束拉曼激光的頻率差和它們所在的微腔共振模式的線寬，就可以對納米粒子進行逐個的計數和性質分析。
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| 圖1： 用于納米粒子探測的自參考和自差頻回音壁拉曼微激光陣列。 “泵浦”激光在微腔中産生一個拉曼模式。當納米粒子落在微腔上以後，微腔内傳播的拉曼光就産生模式劈裂，從而産生了兩個不同顔色的新激光模式。通過監測光的頻率變化就能夠以單粒子分辨率探測納米粒子。（本圖由J. Zhu, B. Peng, S.K. Ozdemir, L. Yang提供） |
圖2：拉曼散射過程：當一個高頻(短波長)光子作為泵浦被矽分子散射後，一部分能量損失從而形成一個頻率低些（長波長）的光子（拉曼信号光）和一個聲子。 信号光子和聲子的能量之和等于泵浦光子能量。在回音壁微腔中，信号光得到相幹放大從而形成拉曼激光。（本圖由J. Zhu, B. Peng, S.K. Ozdemir, L. Yang提供）。 |
該研究的最重要的創新點是直接在二氧化矽芯片上制作了微型拉曼激光器，不再需要像從前的研究中事先對芯片進行稀土離子摻雜。此前所采用的額外添加物的研究方法有如下缺點。首先摻雜額外的添加物會使得器件的制作過程變得複雜和增加成本，而且還會降低傳感器的生物兼容性。另外，使用稀土離子産生光學增益需要特定波長的泵浦光來匹配稀土離子的躍遷能級，所以對于不同的稀土離子，必須用不同波長的泵浦光源。該研究中使用的拉曼效應如圖2所示。由于拉曼增益可以利用任意波段的泵浦光，很大程度上解決了對于特定泵浦光源的苛刻要求。這使得我們可以在不同環境中使用同一個無摻雜的傳感器，根據特定的環境選擇合适的工作波長，比如選擇該環境中吸收最小的波長，或者根據目标納米粒子的特性選擇合适的泵浦波長。
本工作研制的傳感器采用拉曼增益，結束了微腔傳感器中必須摻雜稀土離子才能獲得增益的曆史，極大地提高了檢測極限，保證了傳感器的生物親和性，而且不受泵浦光帶寬的限制。該工作還揭示出，使用材料的内禀增益機制，如拉曼增益和參量轉換效應的增益，而非稀土離子、量子點或者光學染料等，在光學損耗補償方面具有巨大的潛力。這對為損耗所限制的光學系統和等離子系統的發展和應用具有重大意義。
此項工作得到了清華大學、國家自然基金委、科技部的支持。
[1] Sahin Kaya Özdemir, Jiangang Zhu, Xu Yang, Bo Peng, Huzeyfe Yilmaz, Lina He, Faraz Monifi, Steven He Huang, Gui Lu Long, and Lan Yang，Highly sensitive detection of nanoparticles with a self-referenced and self-heterodyned whispering-gallery Raman microlaser，PNAS 2014 : 1408283111v1-201408283. (doi: 10.1073/pnas.1408283111)
相關鍊接：http://www.pnas.org/content/early/2014/08/28/1408283111
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