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科研進展

中心成員周樹雲在龐磁阻材料相變的超快動力學研究方面取得重要進展

在強關聯電子材料體系中,電子的電荷、自旋、軌道等各個自由度之間的關聯耦合作用,導緻了豐富多彩的層展現象,如高溫超導電性、龐磁阻效應等。由于電子之間的強相互作用,電荷、自旋和軌道在實空間往往形成局域化、周期性的規則排列,稱為局域化電子序。這些局域化電子序在強關聯電子體系中廣泛存在,并且與材料的龐磁阻、超導及鐵電等新奇量子現象緊密相關,因此捕捉到局域化電子序在這些新奇量子現象尤其是在相變過程中的演變,将為我們透徹理解它們的作用以及在超快時間尺度上實現材料性質的調控提供重要的指引。

龐磁阻CE型電子序及超快時間分辨
共振X射線散射實驗示意圖。
歸一化的自旋序散射峰随時間的變化,适用延展
指數函數且指數ß出現跳變,表明自旋序的回複與
玻璃态物質類似,并且其有效相互作用的維度随
泵浦光強度增強呈現出從一維到三維的轉變。

局域化電子序在相變過程中的超快動力學,是強關聯電子體系的一個重要的研究課題,同時也是一個嚴峻的挑戰。在固體材料中,元激發的本征響應時間尺度主要在飛秒(10^-15秒)到皮秒(10^-12秒)的量級,因此,電子序的探測要求具有超快時間分辨并且能直接探測到電子序的前沿實驗技術。目前的超快光學泵浦-探測技術,雖然具有所需的超快時間分辨率,然而一般的泵浦——探測實驗主要基于光學反射率和透射率的測量,對局域化電子序并不敏感。傳統的共振軟X射線雖然能直接探測到局域化電子序,然而此類實驗主要局限于平衡态(靜态)的研究,不具有時間分辨率。近年來,随着同步輻射光源、自由電子激光器等超短X射線光源的發展,共振X射線散射和超快泵浦-探測兩種技術得以結合起來,并且能夠提供其它實驗技術所不能直接獲取的相變過程局域化電子序的動力學信息。

利用70ps的X射線脈沖,量子物質科學協同創新中心成員周樹雲及合作者捕捉到了龐磁阻材料Pr0.7Ca0.3MnO3中的CE型局域化反鐵磁序(見圖)在激光誘導的絕緣體——金屬相變過程中的超快演變過程,并且通過與超快時間分辨的輸運實驗的直接對比,揭示了反鐵磁序在相變過程中的作用。Pr0.7Ca0.3MnO3材料具有最大的龐磁阻效應,而且激光激發也能誘發類似的絕緣體-金屬相變,因此激光誘導的絕緣體——金屬相變過程動力學過程的研究對于理解龐磁阻效應的物理機理具有重要意義。在絕緣體——金屬相變過程中,雖然普遍認為龐磁阻材料中的局域化電子序的“融化”将直接形成電子的傳導,然而對于電子序在相變過程中的演變卻了解甚少。通過自旋序散射峰與電阻率變化的動态過程對比,我們發現,雖然在激光誘導的絕緣體——金屬相變過程中,自旋序的破壞與金屬态的形成直接相關,然而它們的回複過程卻呈現迥異的時間尺度。雖然電阻率的回複時間小于幾十納米,然而,自旋序的弛豫時間卻可以跨越從微秒到幾十秒的多個時間量級,且其弛豫動力學可以用玻璃态物質特有的擴展指數函數描述,從而呈現類似于玻璃态物質的弛豫動力學。這些實驗結果表明,雖然自旋序的“融化”與相變緊密相關,自旋序的“融化”本身并不是導緻金屬态的充分條件。同時這種類似于玻璃态的動态過程通常存在于無序或者無定形材料中,而在空間周期性結構的的強關聯體系電子序中的觀測卻為首例。這些結果将為我們全面透徹理解CMR特性的形成機制提供重要信息。

該工作與勞倫茲伯克利國家實驗室的Yi-De Chuang, Robert W. Schoenlein等合作完成,于2014年2月發表在Scientific Reports 40, 4050 (2014)。


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